量子点及其纳米复合物视野之光电化学生物传感器概述

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1、量子点及其纳米复合物视野之光电化学生物传感器概述第一章绪论1.1光电化学生物传感器1.1.1光电化学生物传感器的基本原理光电化学过程是指分了、离了?或半导体材料等因吸收光了而使电子受激发产生的电荷传递，从而实现光能向电能的转化过程。光电化学传感器就是将能够产生光电化学过程的光电活性材料（用来产生检测信号）与生物识别原件（与电极紧密相连）相结合而发展起来的。光电活性材料主要分为无机材料。现在，LAPS已经经历了深入的研究并被广泛应用于在生物、医学及化工等领域的研究及应用中，对于生化反应中离子浓度[4,5]以及与生物分子

2、、生化过程相关的参数（如pH、F-、02、CO2、血糖等）[6,7]的检测都发挥着重要作用。电流型光电化学传感器工作的基本原理是利用被测物质与光电材料之间的电了传递所引起的光电流变化进行测定，或者根据待测物质本身的光电流对其进行测定。电流型光电化学传感器在过去的十年中得到了飞速发展。在理想的情况下，电压/电流信号与样品中的分析物浓度成比例，从而可以进行定量检测或半定量检测。根据生物亲和机制的不同，光电化学生物传感器可以分为生物催化型和生物亲和型。生物催化型传感器是利用生物组分（如酶）所固有的生物催化反应对基底物质产生

3、消耗，从而引起检测信号的改变来实现检测[8];而生物亲和型传感器则利用生物识别分子与目标物之间的较强的特异性结合作用，比如抗原抗体之间的免疫识别反应和DNA的杂化反应[9]。根据检测的分析物或反应类型不同，光电化学生物传感器可以分为两种：一是直接检测某种分析物浓度或直接监测会产生/消耗该分析物的反应，二是间接检测体系生物识别元件的抑制剂或活化剂[8]。相光电活性物质用作标记物或者嵌入物的DNA传感器也是应用较多的一种类型。有的是将光活性物质标记在DNA链的一端，这些标记物会紧密靠近电极表而或者与电极表面存在一定的距离

4、，通过电子传递标记物产生相应的电信号；或者以嵌入模式与双链DNA分子紧密结合，嵌入物通常是能以嵌入模式与双链DNA分子紧密结合且具有光电活性的信号分子。Zhao等[15]利用量子点与Ag纳米粒了之间的激了等离了体（EPI)相互作用构建了一种新型的DNA传感器。如阁1-5，DNA链作为一种空间分割者，一端修饰有CdS量子点，另一端连接Ag纳米粒了，由于两者的吸收相互重營，在光照条件下，可以同时被激发Iflj产生EP1效应，量子点的光电流会因为RP1效应而大大降低，从而实现对DNA的灵敏检测。)和X射线光电子能谱（XRD

5、)表征。将制备的近红外量子点修饰到氟掺杂的氧化锡（FTO)电极上组装成氧气敏感的光电化学传感器。实验中研究了该电极产生的光电流对氧气的依赖机制，证明了光电流的大小随着氧气的消耗而减小。将此现象与酵反应过程中消耗氧气的现象结合，发展了一种检测一类基底物质的光电化学检测方法。以葡萄糖氧化酶为模型酶，即将葡萄糖氧化酶共价修饰到量子点表面，则可以实现对葡萄糖的灵敏检测。在波长为505nm的光激发下，设计的光电化学传感器对葡萄糖的线性范围为0.1mM-11mM,检测限为0.04mM。本文制备的光电化学传感器具有较高检测限、良好

6、的稳定性和准确性，为生物分子检测提供了新的检测手段，同时也拓展了近红外量子点的应用。第三章量子点功能化的多孔ZnO纳米板的制备..........383.1引言.........383.2实验部分.........403.2.1试剂.........403.2.2仪器.........403.2.3Cdhfi子点的制备.........413.2.4多孔ZnO纳米板的制备.........413.2.5CdTe/ZnO纳米复合物的制备.........413.2.6DNA传感器的制备.........423.3结见与

7、讨论.........433.3.1CdTe/ZnO纳米复合物的表征.........433.3.2不同比例的CdTe和ZnO对复合物性能的影响.........453.3.3CdTe/ZnO的电子转移机制.........463.3.4检测条件的优化.........473.3.5DNA序列的测定及传感器的选择性.........483.4结论.........49结论本文制备了一种CdTe量子点修饰的多孔ZnO纳米板，并将该纳米复合物用于DNA传感器的设计。该新型纳米复合物是通过链接分两步法制备而得。所制得的Cd

8、Te/ZnO具有较强光电响应，可能是由于以下几个原因的作用：（1)CdTe量了?点与ZnO之间能级匹配；（2)ZnO纳米板的多孔结构；（3)双功能化的连接分iT可以提高CdTe量了点的负载度。将生物素标记的捕获DNA修饰到复合物的表面，再结合Y型结构和限制性内切酶辅助放大策略，构建了一个signalon的光电化学DNA传感器。该传感器具有较高的