固体酸催化转化纤维素制取葡萄糖和乙酰丙酸甲酯的研究

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1、万方数据lIlllllIIUllIIIlllIY3303662学校编码：10384学号：20620141151484分类号屠I"3犬彳硕士学位论文密级⋯一UDC固体酸催化转化纤维素制取葡萄糖和乙酰丙酸甲酯的研究StudyOncatalyticconversionofcellulosetoglucoseandmethyllevulinatebvsolidacidcataly’sts张梦指导教师姓名：企业导师姓名：企业导师单位：专业名称：论文提交日期：论文答辩日期：学位授予日期：贾立山教授林锦汉高工厦门紫金矿冶技术有限公司化

2、学工程2O17年6月2017年6月2017年月答辩委员会主席：评阅人：2017年6月万方数据厦门大学学位论文原创性声明本人呈交的学位论文是本人在导师指导下，独立完成的研究成果。本人在论文写作中参考其他个人或集体已经发表的研究成果，均在文中以适当方式明确标明，并符合法律规范和《厦门大学研究生学术活动规范(试行)》。另外，该学位论文为(安主d1艺姊)课题(组)的研究成果，获得(畏童叫)课题(组)经费或实验室的资助，在(声嘉锡棱3够)实验室完成。(请在以上括号内填写课题或课题组负责人或实验室名称，未有此项声明内容的，可以不作特

3、别声明。)本人声明该学位论文不存在剽窃、抄袭等学术不端行为，并愿意承担因学术不端行为所带来的一切后果和法律责任。声明人(签名)：孤萝指导教师‘签名)：、员立厶)DJ．7年6刖2日万方数据厦门大学学位论文著作权使用声明本人同意厦门大学根据《中华人民共和国学位条例暂行实施办法》等规定保留和使用此学位论文，并向主管部门或其指定机构送交学位论文(包括纸质版和电子版)，允许学位论文进入厦门大学图书馆及其数据库被查阅、借阅。本人同意厦门大学将学位论文加入全国博士、硕士学位论文共建单位数据库进行检索，将学位论文的标题和摘要汇编出版，采

4、用影印、缩印或者其它方式合理复制学位论文。本学位论文属于：()1．经厦门大学保密委员会审查核定的保密学位论文，于年月日解密，解密后适用上述授权。f(V)2．不保密，适用上述授权。(请在以上相应括号内打“√”或填上相应内容。保密学位论文应是己经厦门大学保密委员会审定过的学位论文，未经厦门大学保密委员会审定的学位论文均为公开学位论文。此声明栏不填写的，默认为公开学位论文，均适用上述授权。)声明人(签名)：．张嗲汐f7年6月吃日万方数据摘要生物质在地球上的储量丰富，分布广泛，是最具有利用价值的可再生资源之一。利用生物质代替传统

5、的煤、石油等作为能源，不仅能实现能量的供应，也能改善目前大量生物质被直接焚烧、丢弃所带来的环境问题。将纤维素类生物质通过化学途径，如催化水解和醇解等制各平台化合物和化学品，可以实现生物质在工业、医药、食品等各行业的应用。其中纤维素催化水解制备葡萄糖，以及葡萄糖催化醇解制备乙酰丙酸酯，是两种常见的研究过程。这两个过程都是典型的酸催化过程，均需在酸性催化剂存在下进行。固体酸催化剂在提供较高催化活性的同时，具有易于分离，方便回收等优点。本文重点研究了新型碳基固体酸催化水解纤维素制备还原糖，同时研究了负载型杂多酸固体催化剂催化醇

6、解葡萄糖合成乙酸丙酸甲酯。主要研究结果如下：(1)在微晶纤维素水热碳化过程中加入氧化石墨烯(GO)，随后使用浓硫酸磺化制备了GO改性的碳基固体酸(SGOC)。调节GO的加入量可以改变碳材料的形貌、改善碳基固体酸的表面含氧官能团的负载，继而改变催化剂的催化活性：随GO加入量的增大，所得到的碳材料及磺化后的固体酸催化剂从微米碳球变为薄片状，表面含氧官能团逐渐增多，亲水性增强。当加入的GO占微晶纤维素质量的10叭％时，所得的10．SGOC催化剂拥有类似GO的薄片结构、丰富的一OH和。COOH官能团以及良好的亲水性。10．SGO

7、C催化剂的片层结构及丰富的含氧官能团相互作用，使该催化剂具有最优的纤维素水解催化活性。10一SGOC在水热条件下催化微晶纤维素水解，在160。C的反应温度下反应5h，微晶纤维素的转化率为18．85％，还原糖的选择性达到94．22％。10。SGOC同时还具有较高的热稳定性和活性稳定性，使用4次后纤维素的转化率仍高于17．69％，还原糖的选择性仍高于92．48％。(2)采用浸渍法，以高岭土(KAoLIN)为载体，磷钨酸(Pw)为活性组分，制备了高岭土负载型磷钨酸固体酸催化剂(PW伥AOLIN)。通过调节催化剂制备过程中磷钨酸

8、的负载量来改善催化剂的催化活性：负载的磷钨酸质量太低T万方数据摘要时(10wt％并n18叭％)，催化剂上的酸性活性中心较少，活性较低；负载磷钨酸的质量过大时(32wt％并H40州％)，磷钨酸在载体表面分散减弱，对载体的孔结构造成堵塞，同样使得催化剂中的有效活性中心减少，活性降低。因此，当负载量为25wt％时制备的25