无钴ab5型储氢合金相结构和电化学性能分析

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1、硕士学位论文摘要本文全面综述了AB5型低Co或无Co储氢合金国内外研究进展，确定以提高AB5型无Co储氢合金微观组织均匀性以及合金电极综合电化学性能为研究目标，采用XRD、SEM、EDS以及相应电化学测试等手段，比较系统的研究了合金元素多元化和快凝处理对过化学计量比AB5型无Co储氢合金相结构和电化学性能的影响，并针对以上处理产生合金电极动力学性能差问题，对优选出的合金进行热碱处理和退火处理，进一步提高AB5型无Co储氢合金的综合电化学性能。采用常规熔铸和快凝技术制备过计量比AB5型无Co储氢合金La0.8Ce0.

2、2Ni4.65-xMn0.9Ti0.05(V0.3Fe0.4Al0.3)x(x=0~1.0)，研究了(V0.3Fe0.4Al0.3)和快凝处理对合金相结构和电化学性能的影响。XRD和SEM结果表明，铸态合金组织由基体CaCu5型相和少量第二相组成；当x＜0.7时，快凝合金组织为计量比为AB5.5的CaCu5型单相组织，当x≥0.7后，合金中形成少量富La的La-Ni相；铸态与快凝合金的晶胞参数a、c及晶胞体积V均随x的增加而增加，快凝合金晶胞参数和晶胞体积明显大于铸态组织。室温(298K)下铸态和快凝合金的放氢平台

3、压随x的增加均依次降低，其中快凝合金放氢平台压降低幅度大。电化学测试结果表明，随x的增加，铸态和快凝合金电极的活化性能和最大放电容量均呈下降趋势，但电极循环稳定性逐渐提高；x=0.3~0.5时，快凝合金电极的最大放电容量为306~316mAh/g，经100次循环后的容量保持率S100达90%左右，快凝合金电极的循环寿命明显优于铸态合金。对优选出的快凝合金x=0.3试样进行热碱处理，并研究热碱时间对合金电极电化学性能的影响。研究表明，热碱处理可以在合金表面形成富Ni层，而Mn、Ti、Fe、V、Al被溶解，La、Ce会

4、与碱液反应生成相应难溶的稀土氢氧化物，附着在合金表面，在合金表面形成疏松多孔的形貌。电化学性能研究表明，合金电极的活化性能、最大放电容量、高倍率放电性能以及容量保持率均在热碱处理时间2h时达到最佳值；当热碱处理时间大于2h，合金电极的相应电化学性能均下降。经热碱处理2h的合金电极其最放电容量可由未处理的316.5mAh/g提高到321.4mAh/g，活化次数为1次，HRD900由未处理的70.8%提高到90.8%，第100次循环的容量保持率(S100)从未处理的88.3%提高至92.6%。采用常规熔铸方法制备AB5

5、型储氢合金La0.8Ce0.2Ni4.35Mn0.9Ti0.05(V0.3Fe0.4Al0.3)0.3，并对铸态合金进行短时间退火处理，对其相结构和电化学性能进行研究。结果表明，铸态合金粉末DSC分析显示合金在593.12℃和908.62℃有两个吸热峰，因此对铸态合金进行600、800、900、1000℃×3h退火处理，铸态和退火态600×3h合金组织主相为CaCu5型相，第二相为富Mn的V-Fe-Mn相，随着退火温度的升高，合金组织均为单相CaCu5型相组织。铸态合金退火处理后明显提高合金电极的循环稳定性，合金电

6、极的活化性能和最大放电容量变化不明显，而高I万方数据无钴AB5型储氢合金的相结构和电化学性能研究倍率放电性能随着退火温度的升高而降低。关键词：储氢合金，元素替代，容量保持率，热碱处理，退火处理II万方数据硕士学位论文AbstractOverseasanddomesticresearchstatusoflow-CoorCo-freeAB5-typehydrogenstoragealloyhasbeenpresentedinthethesis.TheXRD,SEM,EDSandcorrespondingelectroc

7、hemicalmeasurementswereadoptedtoimprovetheuniformityofmicrostructure,distributionofcompositionandoverallelectrochemicalpropertiesofCo-freehydrogenstoragealloy.Effectsofmulti-componentalloyingandmelt-spinningonmicrostructureandelectrochemicalpropertiesofCo-free

8、AB5-typehydrogenstoragealloyweresystemataciallystudiedinthethesis.Thesubsequenthotalkalinetreatmentwasusedtofurtherimproveoverallelectrochemicalpropertiesofbestmelt-spunalloysample