硅气凝胶的制备改性及其吸附性能研究

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1、国内图书分类号：X701密级：公开国际图书分类号：西南交通大学研究生学位论文硅气凝胶的制备改性及其吸附性能研究年级2015级姓名王笠力申请学位级别硕士专业环境科学与工程指导老师程琰副教授二零一八年五月ClassifiedIndex:X701U.D.C:SouthwestJiaotongUniversityMasterDegreeThesisPREPERATIONANDMODIFICATIONOFSILICAAEROGELSANDTHEIRADSORPTIONPERFORMANCEGrade:2015Candidate:WangLiliAcademicDegreeApplie

2、dfor:MasterDegreeSpeciality:EnvironmentalScienceandEngineeringSupervisor:AssociateProf.ChengYanMay,2018西南交通大学硕士研究生学位论文摘要我国目前面临着复杂的环境污染问题，包括CO2大量排放带来的传统型污染和VOCs及其次生产物带来的新型污染。吸附法是目前处理这些气态污染物最经济有效的方法。为了制备出性能良好的吸附剂，必须全面地了解吸附剂的理化性质跟吸附质之间的联系，这需要系统性地对吸附质在吸附剂表面的吸附性能与吸附剂的孔隙结构和表面化学性质进行分析研究。碳类材料和介孔硅材

3、料是具有代表性的气体吸附材料。首先将具有大孔结构的碳材料-膨胀石墨胺基改性制备CO2捕集材料，结果表明膨胀石墨的大孔结构并不利于CO2的化学吸附。于是采用具有3-D立体结构的介孔硅材料-硅气凝胶作为载体，考察了这种载体制备的固体有机胺材料对CO2的吸附性能，着重研究载体孔隙结构对固体胺吸附剂碳捕集性能的影响。随后利用硅气凝胶优越的孔隙结构制备VOCs吸附剂，通过对疏水改性前后硅气凝胶分别在干燥和高湿条件下对不同极性VOC的吸附性能测试，研究吸附剂表面化学性质和孔隙结构对吸附质分子在吸附剂表面吸附行为的影响。实验主要借助物理吸附仪、压汞仪、扫描电子显微镜、透射电子显微镜等手段

4、对吸附剂表面结构进行观测；利用傅里叶红外光谱仪和热重分析对吸附剂的表面化学性质进行分析；使用同步热分析仪和气相色谱仪对吸附剂的吸附性能进行测试。研究主要包括：（1）采用可膨胀石墨在高温下制得膨胀石墨载体，通过湿浸渍方法将四乙烯五胺（TEPA）负载在以大孔为主的膨胀石墨上制备出新型固体胺吸附剂。表征结果表明：胺改性过程对膨胀石墨的微观层状结构影响不明显。将胺改性膨胀石墨在75℃下的10vt.%CO2模拟烟气中进行CO2吸附性能测试，孔径高达125.2nm的膨胀石墨在胺改性后CO2吸附容量最大为1.95mmol/g。（2）由于膨胀石墨的CO2吸附容量不高，另外采用硅气凝胶作为多

5、孔载体，制备出了性能良好的CO2吸附材料，同时由于硅气凝胶孔隙结构易调节的特性获得了机胺固体吸附剂孔结构对其CO2吸附行为的影响规律。通过改变老化温度可以制备出一组孔隙结构变化明显的硅气凝胶材料（平均孔径变化范围在7.42nm到16.9nm之间，孔容从1.35ml/g增至2.89ml/g，在老化温度为90℃时取得最大孔容孔径），使用湿浸渍方法对这组硅气凝胶负载四乙烯五胺（TEPA）进行改性。通过CO2吸脱附性能进行测试，胺改性硅气凝胶在载体孔容孔径最大且TEPA负载量为70%时取得最大CO2吸附容量4.34mmol/g。研究结果表明：硅西南交通大学硕士研究生学位论文气凝胶孔

6、容的增大对固体有机胺吸附剂的CO2吸脱附容量呈促进作用，但是当硅气凝胶孔容大于1.73ml/g，载体孔容的变化对吸附剂的胺基利用率和吸脱附速率没有明显的影响。（3）将比表面积较大且同时具有微孔、介孔结构的硅气凝胶进行疏水改性，表征结果表明改性以后硅气凝胶的比表面积和微孔容有明显的增加，这使得疏水改性以后的硅气凝胶对于甲苯吸附容量增加；疏水性能的提升提高了材料在高湿条件下对甲苯的吸附容量，吸附剂表面甲基的增加导致吸附剂对极性更高的乙酸乙酯具有更佳的吸附效果。本研究对于制备CO2化学吸附剂和高湿条件下VOCs吸附剂时载体孔隙结构和化学性质的选择具有指导意义。关键字：胺改性膨胀石

7、墨；胺改性硅气凝胶；疏水性硅气凝胶；CO2吸附；VOCs吸附西南交通大学硕士研究生学位论文AbstractNowadaysthecomplexenvironmentalpollutionissuesforourcountryconsistoftraditionalpollutionduetoemissionofamassofCO2andnew-typepollutioncausedbyVOCsandtheirsecondaryproducts.Atpresent,adsorptionisthemostusefula