无机粉体_PVDF高介电复合薄膜的制备及性能研究

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1、国内图书分类号：TB332密级：公开国际图书分类号：620西南交通大学研究生学位论文无机粉体/PVDF高介电复合薄膜的制备及性能研究年级二零一五姓名陈峰申请学位级别工程硕士专业材料工程指导老师安立楠教授二零一八年五月ClassifiedIndex:TB332U.D.C:620SouthwestJiaotongUniversityMasterDegreeThesisPREPARATIONANDPROPERTIESRESEARCHOFINORGANICPOWDER/PVDFHIGHDIELECTRICPERMITTIVITYCOMPOSITETHINFILMSGra

2、de:2015Candidate:FengChenAcademicDegreeAppliedfor:MasterEngineeringDegreeSpeciality:MaterialengineeringSupervisor:Prof.LinanAnMay.2018本论文得到以下项目资助国家自然科学基金重点项目（51532003）高能量密度电容器用无机介电材料西南交通大学硕士研究生学位论文第I页摘要随着电子工业的蓬勃发展以及解决环境问题的迫切需求，电子系统能源效率的提升显得愈发重要，这种需求催化了高介电常数新材料的产生，更高的介电常数材料能存储更多的电能。陶瓷

3、拥有高介电常数和良好的热稳定性，然而它们的高密度、脆性和难以加工限制了其应用。聚合物材料介电常数低，但它们具有击穿强度高、质量轻、易加工等特点，这恰好与陶瓷材料互补。近些年来，通过陶瓷/聚合物复合的手段制备综合性能优异的高介电复合材料是储能领域的研究热点。SiCN聚合物转化陶瓷作为一种新型陶瓷，其介电常数比传统陶瓷高出几个数量级。本文利用这一特点将SiCN作为填料与聚合物复合得到高介电新材料，并与领域内研究较多的钛酸钡/聚合物复合材料相比。实验分别采用溶液流延法和真空热压法制备了PVDF薄膜、BaTiO3/PVDF以及SiCN/PVDF一系列复合薄膜材料。通过测

4、试它们介电性能以及击穿电压，研究不同填料、制膜工艺以及填料量对薄膜性能的影响，并通过FR-IR、SEM、TG表征PVDF聚合物基体形态、薄膜微观形貌以及热稳定性。主要结果如下：(1)陶瓷BaTiO3和SiCN制备的复合薄膜介电常数均随着填料量的增加而上升。通过对比不同填料的薄膜，SiCN/PVDF薄膜介电常数较BaTiO3/PVDF更为优异。室温100Hz下，BaTiO3填料量为10%、20%、30%、40%对应的薄膜介电常数分别为11、14.1、23.4、31.9；填料为SiCN时，薄膜的介电常数依次为13.3、19.7、36.2、52.4；但介电损耗略有上升

5、。同时实验还发现低频下SiCN/PVDF复合薄膜介电常数发生激增，在热压法制备的40vol%的SiCN/PVDF薄膜中，0.1Hz下介电常数达到了2810，约为同体积分数BaTiO3/PVDF复合薄膜介电常数(110)的25倍。(2)在室温100Hz下，流延法制备的PVDF、40vol%BaTiO3/PVDF、40vol%SiCN/PVDF复合薄膜介电常数分别为9.34、31.9和52.4。而热压法制备的薄膜中，所有薄膜的介电常数相比流延法都有所提升，相对应的PVDF、BaTiO3/PVDF、SiCN/PVDF薄膜介电常数分别上升至11.9、53和65.8，并且

6、热压法制备薄膜的介电损耗也有不同程度地降低。通过微观结构表征分析，热压法制备的薄膜更加光滑一致、结构内部颗粒分布均匀、孔隙率低、两相结合紧密，被认为是电学性能有所改善的原因。实验结西南交通大学硕士研究生学位论文第II页果还表明制膜工艺的改变对击穿强度无明显影响。(3)计算了复合薄膜的理论储能密度，结果表明：在填料为钛酸钡的复合薄膜体系中，热压法制备的30vol%BaTiO3/PVDF薄膜储能密度最佳，室温100Hz下，为30.462J/cm。而在SiCN/PVDF复合薄膜中，低频0.1Hz下薄膜的储能密度表现出巨大3优势，填料为40vol%时，SiCN/PVDF

7、复合薄膜储能密度可达到13J/cm，是BaTiO3/PVDF薄膜的20多倍。关键词：高介电常数；复合材料薄膜；BaTiO3；聚合物转化陶瓷SiCN；储能西南交通大学硕士研究生学位论文第III页AbstractWiththerapiddevelopmentoftheelectronicindustryandtheurgentneedofsolvingenvironmentalproblems,increasingenergyefficiencyofelectronicsystemsisbecomingmoreandmoreimportant.Thisdemandp

8、romotestheem