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时间:2018-08-05
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1、基于CdS--PAMAM量子点薄膜电化学发光传感器的构建及性能苏州大!学学位论文独创性声明本人郑重声明:所提交的学位论文是本人在导师的指导下,独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外,本论文不含其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果,也不含为获得苏州大学或其它教育机构的学位证书而使用过的材料。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本人承担本声明的法律责任。论文作者签名:劲!羞苤日期:丛]兰:尘:丕苏州大学学位论文使用授权声明本人完全了解苏州大学关于收集、保存和使用学位论文的规定,即:学位论文著作权归属苏州大学。
2、本学位论文电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。苏州大精权向国家图书馆、中国社科院文献信息情报中心、中国科学技术信息研究所含万方数据电子出版社、中国学术期刊光盘版电子杂志社送交本学位论文的复印件和电子文档,允许论文被查阅和借阅,可以采用影印、缩印或其他复制手段保存和汇编学位论文,可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索。涉密论文口本学位论文属.在――年一月解密后适用本规定。非涉密论文口论文作者签名:劲:釜基日期:丝』墨:笼兰.导师签名:盗蕴日期:剐/土.牛二中文摘要撼于CdS.PAMAM量子点薄膜电化学发光传感器的构建及性能中文摘要电化学发光
3、ECL是化学发光与电化学技术相结合的产物,以其灵敏度高、线性范围宽、仪器设备简单、操作方便、分析快速和容易实现自动化等优点,而dots,QDs成为电分析化学中一个十分活跃的研究热点。近年来,量子点quantum由于具有独特的光学、电化学和电致化学发光特性已受到广泛的重视,而利用量子点构建电化学发光传感器则是量子点的重要应用之一,其特点是响应灵敏高,速度快且选择性好。但是量子点的性质以及传感器的组装方式都会对传感器的稳定性和电化学发光强度产生很大影响。因此,采用有效方法提高量子点的电化学发光强度和稳定性对于构建半导体纳米材料的电化学发光传感器至关重要。本文
4、QDs有序而牢固的组装到QDs,并利用PAMAM大量的活性基团将CdS.PAMAMCNTs和PAMAM修饰后传感器的电化学发光性能。主要研究工作及研究结论如下:第一部分,CdS.PAMAMQDs的合成。以枝状聚合物PAMAM为模板,制备了均匀、分散且水溶性的CdS.PAMAMQDs,并采用透射电子显微镜TEM对量子点的形貌进行了表征,通过紫外吸收光谱和荧光发射光谱考察了量子点的吸光和发光性质。实验结果表明,枝状聚合物高度支化的结构以及分子内可容纳纳米粒子的空腔,可以很好地控制CdS纳米粒子的生长,以PAMAM为模板合成的CdS.PAMAMQDs,粒径均匀
5、,粒子大小约4nm,并具有很好的分散性和稳定性。由于PAMAM对CdS量子点表面修饰和钝化作用,消除了其表面缺陷,改善了CdS量子点的发光性能,使发射峰形列‘称,发光强度增强,峰位蓝移。此外,PAMAM表丽的活性基冈,能够增加量子,氧在水中的溶解性及生物相容性,更有利于量子点的实际应J:lj。第二部分,CdS.PAMAM/GNPs/Auf乜化学发光传感器的构建及其性能。采用瓿接电沉积的方法将GNPs修饷j到乜极L,然后冉将CdS,PAMAMQDs绸.装到l乜极。采用扫描电镜SEM和J西环伏GNPs膜r_J:,得到CdS.PAMAM/GNPs/AuI安CV
6、等披d÷,-t1察丁州漱过鹘川Ii幺儿蜓,IA檄的求嘶形貌及l乜化学性f_『邑。≮察了中文摘要基于CdS,PAMAM量予点薄膜电化学发光传感器的构建及性能发光行为,并优化了实验条件。结果表明,电沉积GNPs与PAMAM的协同作用,促进了电极的电子转移能力,有利于量子点与共反应试剂K2S208反应的发生,从而使其电化学发光强度大大地增强,而直接电沉积技术结合PAMAM表面活性基团与纳米金键合作用,不仅使电极组装方法简单易行,且有更好的电化学发光稳灵敏度高及线性响应范围宽的特点,其线性响应范围为O.05.101.tM,检测限达0.0121.tM,用于实际样品
7、检测,得到了满意的结果。纳米管CNTS具有化学稳定性好,导电性强等特点,应用于电化学发光,可以有效地降低电化学发光的初始电位,增强电化学发光强度。为此可利用碳纳米管碳纳米管对CdS.PAMAMQDs作进一步修饰,得到CdS.PAMAM.CNTsQDs,并学发光行为,探讨了碳纳米管对CdS.PAMAMQDs的电化学发光增强作用的机理。移,这表明碳纳米管不仅有效的增加了电极比表面积,增强了电极的电子传导能力,还降低了电化学发光电位,更有利于量子点发光反应的发生,从而产生更强更宽的线性响应范围,在0.04.15%M浓度范围内有很好的线性关系,检测限达0.008
8、1aM。总之,枝状聚合物模板法可以得到高质量的CdS.PAMAMQDs,而基于C
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