超快低能电子衍射透射分辨聚合物石墨烯超结构动力学

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1、综述与翻译(科研训练、毕业设计)题目：基于石墨烯的新型可调控表面等离子激元器件研究姓名：陈小艳学院：物理科学与技术学院系别：电子科学系专业：电子信息科学与技术年级：2013级学号：21620132202570指导教师：叶龙芳职称：助理教授2017年1月10日目录第一篇超快低能电子衍射透射分辨聚合物/石墨烯超结构动力学3第二篇精确和超快分子通过石墨烯氧化物膜12第三篇跨越原子薄多孔石墨烯的最终渗透20第四篇双层石墨烯中的电子空穴不对称整数和分数量子霍尔效应30第一篇超快低能电子衍射透射分辨聚合物/石墨烯超结构动力学摘要二维系统

2、例如表面和分子单层显示出许多有趣的相和复杂的跃迁。这种系统的超快结构探测提供了关于内部相互作用和与衬底或体支撑的耦合的直接时域信息。我们已经开发了超快的低能电子衍射，并且在透射中研究了聚合物/石墨烯双层系统中的结构弛豫平衡。激光泵/电子探针方案解决了由折叠链晶体组成的聚合物超结构的超快速熔融，其记录到自支撑石墨烯基材。我们提取穿过双层界面的能量传递的时间尺度，上层结构顺序的损失和具有短程相关性的无定形相的出现。高表面灵敏度使这个实验方法适合于超快表面科学中的许多问题。具有高时空分辨率的原子尺度动力学的研究产生了对与能量传递或

3、相变相关的超快结构重组的洞察。在建立体积介质的时间分辨结构分析的方法方面取得了实质性进展，包括x-射线晶体学[]，高能电子衍射（4-6）和显微镜（7-9）的超快实施，如以及时间分辨的x射线和电子能谱（10,11）。相比之下，表面，界面和超薄膜处的结构动力学仍然很大程度上难以捉摸，因为在X射线和高能电子衍射中的表面信号通常被大的体积贡献掩蔽。这限制了我们研究表现出特征相变和拓扑控制的排序（12,13）的准二维（2D）系统以及表面重建和复合吸附物超结构的动力学的能力（14,15）。掠入射中的超快电子散射增强了表面信号（14,16

4、），但在定量衍射分析中面临特别的挑战。用超低能量电子衍射（LEED）的超快实现将获得最佳的表面灵敏度。在几十到几百电子伏特的电子能量下，散射截面被强烈增加，这允许仅仅几个单层的探测深度，并且使LEED成为表面结构测定的广泛使用的工具。然而，在这样低的能量下，已经证明实现满足超快衍射实验（17-19）的要求的脉冲电子源是极其困难的，即，短脉冲持续时间和低波束。激光触发预期从光子阴极的电子发射（20,21）将解决这些问题中的一些（22-24），提供良好准直的低能量电子脉冲和时间分辨率相当于最先进的超快速x射线或高能电子衍射前景，

5、我们已经进行了发展的新衍射装置。我们已经开发了基于纳米针光电阴极的传输超快LEED（T-ULEED），并展示其以几皮秒的时间分辨率解析表面和单层膜的原子尺度结构动力学的能力。具体来说，我们研究了在独立单层石墨烯上的聚合物超结构的超快激光驱动动力学。在激光泵/电子探针方案（图1A）中，样品通过放大的飞秒激光脉冲（800nm波长，80-fs脉冲持续时间，重复频率10kHz，焦点直径约100mm）。为了最小化来自石墨烯（25）的热电子发射，泵浦脉冲通过分散暂时拉伸到3ps，然而，仍然足够短以解决下面描述的过程。泵浦引起的结构动力学

6、由超快电子脉冲从阿卡普钨尖（50nm曲率半径）发出探测，由激光的二次谐波触发。这些电子脉冲（高达100电子脉冲）在可变电子能量下被准直并聚焦到样品上，使用静电透镜装配在我们最近研究的几何中（22）。随后通过荧光屏微通道板检测器（MCP，HamamatsuF2226-24P）以透射几何形状记录分散的电子。使用我们的激光触发的低能电子源，衍射图案也可以记录在背反射和一定范围的电子能量，如补充材料（26）（图S6〜S8）。激光泵和电子探针脉冲的电子脉冲持续时间和空间和时间重叠（延迟时间，Dt=0）通过在裸透射电子显微镜（TEM）铜

7、网附近的瞬时电场效应来确定。在激发具有高峰值强度（通量高达30mJ/cm2，未拉伸的泵浦脉冲）的单个铜格栅条时，发射致密的电子云（25,27），这可能导致通过电子的空间缺陷脉冲（图2A）。在图2B中示出了在Dt=0之前和之后的网格的投影图像，其通过散焦脉冲电子束获得。下图中的中心失真表示泵浦感应电子云的扩展。使用准直电子束通过单个网格单元，可以评估衍射实验的有效时间分辨率。图2C显示出了在对应于几微米尺寸的区域的检测器段内的延迟相关的电子信号。观察到的瞬态对于450eV电子能量显示2-ps宽度。这表示当使用分开光束时电子脉冲

8、的上限，云形成和束穿越时间将在低能量下的瞬时电场方法的探测速度限制在皮秒数量级。对整个准直光束的偏转进行平均产生上限约6ps。使用这些实验能力，我们研究了自由基聚合物/石墨烯双层的动力学。这个模型系统的相关性至少需要两个方面。从聚合物物理学的角度来看，相当大的兴趣存在于固体上的薄聚合物膜和