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《含钒介孔材料在苯直接羟基化反应中催化性能研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在教育资源-天天文库。
1、含钒介孔材料在苯直接羟基化反应中催化性能研究*李莎，李青青，许晓颖，孔岩（南京工业大学化学化工学院，材料化学工程国家重点实验室，江苏南京210009）摘要：分别成功合成出高钒含量的V-HMS、V-MCM-41和V-SBA-15三类介孔材料，采用N2物理吸附、FT-IR、XRD、ICP及HRTEM进行了表征，并考察了其在苯室温直接羟基化制备苯酚反应中的催化性能，系统研究了钒含量、反应时间、温度、H2O2/苯比例、溶剂种类等因素对催化剂活性的影响。结果表明，含钒介孔材料具有较好的催化性能，尤其苯酚选择性几乎均为100%；介孔结构对催化性能有一定影
2、响，相同钒含量下三类介孔材料的催化活性为V-SBA-15>V-MCM41>V-HMS。关键词：介孔材料；高钒含量；苯；羟基化中图分类号：TQ028.8文献标识码：ACatalyticactivityofvanadium-containingmesoporousmaterialsonthedirecthydroxylationofbenzene*LiShaLiQingqingXuXiaoyingKongYan(StateKeyLaboratoryofMaterials-OrientedChemicalEngineering,CollegeofC
3、hemistryandChemicalEngineering,NanjingUniversityofTechnology,JiangsuNanjing210009)Abstract:V-HMS,V-MCM-41andV-SBA-15withhighvanadiumcontentweresynthesizedandcharacterizedbyN2physisorption,FT-IR,XRD,ICPandHRTEMtechniques.Theircatalyticperformanceinthedirecthydroxylationofben
4、zeneunderroomtemperaturewerestudied.Theinfluenceofvariousreactionparameters,suchasvanadiumcontent,reactiontime,temperature,molarratioofbenzeneandH2O2,kindsofsolventontheactivityforthewerealsoinvestigated.Resultsindicatedthatvanadium-containingmesoporoushadgoodcatalyticactiv
5、ity,especiallythe100%selectivityofphenol.Mesoporousstructurehascertaininfluenceonthecatalyticproperties,andtheactivityofthethreekindsofcatalystwiththesamevanadiumcontentwasV-SBA-15>V-MCM41>V-HMS.Keywords:Mesoporousmaterials；Highcontentofvandium；Benzene；Hydroxylation引言苯酚作为重要
6、的有机化工原料，主要用于生产双酚A，酚醛树脂，己内酰胺等，在工业上具有广泛的用途，但其传统的异丙苯氧化制备法工艺复杂、原料消耗大、三废污染严重，且收率低、产品不易分离[1-7]。所以开发苯直接羟基化制苯酚的一步法工艺是近年来的研究热点之一。其中使用绿色环保氧化剂H2O2作为羟基化试剂具有线路短，原子经济性高，无污染等突出优点而成为其中研究的重点[1,2,6]。但该反应涉及到C-H键的活化及直接将羟基引入芳环生成相应的羟基化合物，是合成化学中最难解决的问题之一[1]；且产物苯酚较之反应物苯更容易被氧化，因此寻找一种合适的催化体系是研究的焦点。截
7、至目前，文献中使用的催化剂包括芬顿试剂[8,9]、分子筛[3,6,10,14-17]、杂多酸[11-13]等。其中介孔分子筛由于具有均一可调的孔径，比表面积高，其活性中心易接近以及易于掺杂的无定形骨架等优点，为其在芳烃液相选择性氧化中提供了广阔的应用前景[17-22]。但是纯硅介孔材料骨架中晶格缺陷少，缺*基金项目：国家自然科学基金（20876077）及江苏省自然科学基金重大项目（BE2008142）。联系人：孔岩，电话：025-83587860，E-mail：kongy36@njut.edu.cn。第一作者：李莎（1985—），女，硕士研究
8、生。乏B酸和L酸中心，使其催化应用受到限制。通过浸渍或直接合成法在纯硅介孔材料孔道或骨架中引入其它元素以增加缺陷数量，提高表面酸碱性和氧化还原性，从而改善其催化性能
