不同co-al比的类水滑石对甲苯液相氧化制苯甲醛的作用

《不同co-al比的类水滑石对甲苯液相氧化制苯甲醛的作用》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在教育资源-天天文库。

1、精选公文范文管理资料不同Co/Al比的类水滑石对甲苯液相氧化制苯甲醛的作用　　苯甲醛是合成多种化工产品的重要中间体。目前，由甲苯氧化生产苯甲醛的工艺主要是采用乙酸为溶剂、羧酸钴为催化剂的均相催化氧化反应。该法的缺点是反应选择性低、设备易腐蚀以及催化剂难循环使用。因此，开发固体催化剂的甲苯液相氧化制苯甲醛的工作已引起广泛的关注。由于在反应过程中生成的苯甲醛容易被过度氧化成苯甲酸，造成苯甲醛的选择性普遍偏低。因此，开发甲苯氧化制苯甲醛的高选择性催化剂是个挑战性课题。　　水滑石是一类具有层状结构的无机材料，在离子交换、吸附分离、催化和医药等领域均有

2、广泛应用。层状双氢氧化物(LayeredDoubleHydroxides，LDHs)包括水滑石(Hydrotalcite，HT)[键入文字][键入文字][键入文字]精选公文范文管理资料和类水滑石化合物(Hydrotalcite-likecompounds，HTLc)2种。其结构通式为:［M2+1－xM3+x(OH)2］Am－x/m·nH2O，其中M2+和M3+为金属阳离子，存在于层板上的八面体的顶点位置。利用其阳离子的可变性，科研人员已合成了大量的水滑石化合物及其焙烧产物(LDOs)并被应用作不同氧化反应的催化剂。但将此类催化剂用于甲苯选择性

3、氧化制苯甲醛的报道较少，Velu等采用过氧化氢叔丁醇(TBHP)为氧化剂，研究了不同原子比的Mg-Mn-Al三元水滑石对甲苯选择性氧化合成苯甲醛的催化作用。在优化条件下，甲苯的转化率为14.3%，苯甲酸的选择性为75%，苯甲醛的选择性为23.9%。Genti等以水滑石为前体制备了CoOx/CoAl2O3混合氧化物，考察了甲苯气相氧化反应的性能，生成苯甲醛的选择性低于20%。　　本文制备了不同Co/Al比的Co/Al-LDHs及其焙烧氧化物Co/Al-LDOs，考察了它们对甲苯液相氧化制苯甲醛的催化作用。　　1、[键入文字][键入文字][键入文

4、字]精选公文范文管理资料实验部分　　1．1试剂和仪器　　Co(NO3)2·6H2O、Al(NO3)3·9H2O、NaOH、Na2CO3、乙腈、TBHP和甲苯均为分析纯试剂，实验用水为蒸馏水。Vista-AX型电感耦合等离子体光谱仪(ICP，美国Varian公司);ASAP2012C型表面孔吸附仪(BET，美国Micromeritics公司)，N2在196℃测定;D/max2500PC型X射线衍射仪(XRD，日本理学公司)，使用Cu-Kα(λ=1.5402nm)射线源，扫描速率10min－1;PROTEGE460型傅里叶变换红红外光谱仪(FT-

5、IR，美国Nicolet公司)，固体KBr压片法制样，测试范围4000～400cm－1;GCMS-2010型气质联用仪(日本Shimadzu公司);SUPRA55型扫描电子显微镜(SEM，德国蔡司公司);Chem-BET-3000型化学吸附仪(CO2-TDP，美国Quantachrome公司);GC9100气相色谱仪(科晓公司)，SE-30毛细管柱(30m×0.25mm×0.25μm)，进样口温度250℃，FID(离子火焰)检测器，温度250℃，N2气为载气。　　1．2[键入文字][键入文字][键入文字]精选公文范文管理资料催化剂的制备　　按

6、文献方法配制Co(NO3)2和Al(NO3)3的一定摩尔比例的混合溶液以及NaOH与Na2CO3的混合溶液。在60℃水浴中，剧烈搅拌下同时滴加上述2种溶液，控制溶液pH值恒定为8.5，滴加完成后继续搅拌30min，80℃陈化24h，抽滤，用去离子水洗至中性，100℃干燥12h得产物记为Cox/Al-LDHs(x=2，3和4)。上述水滑石在650℃下焙烧4h制备相应的焙烧氧化物，记为Cox/Al-LDOs(x=2，3和4)。　　1．3催化甲苯氧化制苯甲醛　　在100mL的四口烧瓶中，加入催化剂100mg，甲苯0.6mL(5.43mmol)，乙腈

7、10mL，磁力搅拌。体系温度为70℃下滴加TBHP2.8g(70%，21.7mmol)，反应过程中采用气相色谱跟踪反应进程。以正丁醇为内标，用气相色谱测定苯甲醛的产率和选择性。用气质联用仪GC-MS对产物进行定性分析。　　2、结果与讨论　　2．1[键入文字][键入文字][键入文字]精选公文范文管理资料催化剂的表征　　不同Co/Al比的水滑石及其焙烧产物的BET及ICP分析数据列于表1。ICP测定Co/Al原子比低于投入量，可能由于制备过程中混合物pH值较低，Co2+离子沉淀不完全引起，但不同Co/Al原子比的Cox/Al-LDH中Co的含量变

8、化不大。可能因陈化过程中部分Co2+氧化成Co3+，使制备的水滑石颜色从玫红色变成了灰色。Leroux等和Ionescu等的研究表明，低氧压的情况有利于陈化过程中的