二维纳米材料的自组装及组装体的性能研究.pdf

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1、二维纳米材料的自组装及组装体的性能研究Self-assemblyofTwo-dimensionalNanostructuresandPropertiesoftheAssembledMaterials一级学科：化学工程与技术学科专业：应用化学（电化学方向）作者姓名：邵姣婧指导教师：杨全红教授ProfessorJiaxingHuang天津大学化工学院二零一四年五月 独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表

2、或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作

3、者签名：导师签名：签字日期：签字日期：年月日年月日 摘要石墨和粘土是两种代表性的自然层状矿物，在人类文明发展史上被广泛地应用。层状材料自上而下的剥离，可以获得单层或者少层的二维纳米材料，通过组装可以构筑出三维宏观体。石墨的剥离可产生石墨烯，石墨烯的官能化衍生物——氧化石墨烯是本论文重点研究的二维纳米材料；通过氧化石墨烯的界面自组装，可实现三维石墨烯基宏观体的可控构筑，论文对这些宏观体的电化学性能进行了研究。二维纳米蛭石片层可以通过对蛭石进行离子交换剥离而获得，利用界面组装构筑出了具有均一层间距的柔性蛭石

4、薄膜，并对离子在薄膜层间的传输行为进行了研究。本论文的主要内容包括:（1）由于双亲性结构特点，氧化石墨烯能在其水溶液的气液界面上富集形成宏观薄膜，也能作为表面活性剂将碳纳米管分散于水中形成稳定分散液。通过该分散液的气液界面自组装，构筑出了氧化石墨烯/碳纳米管柔性复合薄膜，并对复合薄膜的电化学性能进行了研究。（2）氧化石墨烯片层上的官能团赋予了它卓越的化学反应活性，能在某些金属或金属氧化物薄膜表面形成水凝胶。论文对这种固/液界面自组装过程提出了机理解释，并研究了水凝胶的力学性能，在此基础上对最终获得的气凝

5、胶的吸附能力和电化学特性进行了系统研究。（3）完美石墨烯所具有的sp2杂化碳原子网络赋予了它优异的物理特性，而具有一定缺陷浓度的石墨烯拥有较高的化学活性。采用石墨烯作为铂基催化剂的基体，研究了石墨烯形貌对催化剂性能的影响。电化学测试结果揭示了缺陷石墨烯更有利于具有均一尺度的小尺寸铂纳米颗粒的生长，并且相应的铂基催化剂也显示出更强的抗毒能力。（4）采用离子交换法将蛭石进行剥离，得到了具有极大宽高比的二维纳米蛭石片层。这些二维纳米片层能够很容易地堆叠形成具有均一层间距的柔性蛭石薄膜，该薄膜具有很高的热稳定性

6、，并且其纳米级层间距能为离子传输提供纳流体通道，薄膜的组装制备也就是成百上千纳流体通道的集成。本论文研究了质子在这种集成纳流体通道中的传输，电导测试结果显示在低浓度条件下质子的传输受蛭石片层表面电荷的控制。关键词：二维纳米材料，石墨烯，氧化石墨烯，蛭石，自组装，层状材料 ABSTRACTGraphiteandclayaretwotypicaltypesofnaturallayeredmineralsandhavebeenwidelyusedinthehistoryofhumancivilization.

7、Singleorfewlayersoftwo-dimensionalnano-materialscanbeproducedthroughtop-downexfoliationroute,whichcanbeusedtoassemblethree-dimensionalmacrostructures.Theexfoliationofgraphitecanleadtographene,andgrapheneoxide,asatwo-dimensionalfunctionalderivativeofgraph

8、ene,wasmainlydiscussedinthisthesis.Throughinterfacialself-assemblyofgrapheneoxide,controllableconstructionofthree-dimensionalgraphene-basedmacrostructureswasrealized.Electrochemicalpropertiesofthesemacrostructureswereinves