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1、DNA水凝胶分子设计、合成与应用仰大勇①*,许传营①②,彭松明①,崔金辉①④,俞雁②,韩伟③,崔海信④,罗丹①⑤*①DepartmentofBiologicalandEnvironmentalEngineering,CornellUniversity,Ithaca,NewYork14853,USA;②上海交通大学农业与生物学院,上海200240;③上海交通大学药学院,上海200240;④中国农业科学院农业环境与可持续发展研究所,北京100081;⑤KavliInstituteatCornellforNanoscaleScience,Ithaca,NewYork14
2、853,USA*联系人,E-mail:dy228@cornell.edu;dan.luo@cornell.edu2013-04-02收稿,2013-06-27接受,2013-12-16网络版发表摘要DNA纳米技术是纳米生物技术的一个重要研究领域,近年来发展迅猛.通过理性设计和可控制备可以获得多种基于DNA纳米结构的材料.DNA水凝胶作为宏量DNA材料的重要代表备受关注,展现出很广泛的应用前景,尤其是在生物医学应用领域.本文介绍了DNA水凝胶的分子设计原理、合成方法和典型应用,重点综述近年来该领域具有代表性的研究成果.关键词纳米生物技术DNA纳米技术DNA水凝胶药
3、物缓释蛋白质生产免疫调控脱氧核糖核酸(DNA)是生命系统的核心分子之一,主要功能是存储和编码基因信息[1];30多年前,Seeman[2]设计并合成了人工的DNA纳米结构,开启了DNA纳米技术的大门.经过多年的发展,DNA纳米技术受到化学、生物学和材料科学等领域的科研工作者的广泛关注,多种DNA材料相继被设计合成,并应用于多个领域,尤其是在生物医学领域[3~7].从材料和化学的角度来看,DNA具有独特而优异的物理和化学性质,从而使DNA结构具有可设计性、多样性和多功能性等优点[4,5].最为显著的优点是DNA分子的可操控性,比如,(1)DNA分子由含4种不同碱基(
4、A,T,C,G)的单体连接而成,其序列可以根据设计要求任意排列组合;(2)碱基两两特异性配对(A只和T配对,C只和G配对),基于这个原则,两条互补的单链DNA(ssDNA)能够自组装成为双链DNA(dsDNA),这也是DNA纳米技术的核心基础(图1(a));(3)一系列成熟的分子生物学方法为DNA的分子操作提供了丰富的工具,包括对DNA进行连接、剪切、扩增的各种酶,以及广泛应用的聚合酶链反应(PCR)技术;(4)存在很多对DNA进行化学修饰的方法.因为DNA的这些独特之处,科学家们理性设计、合成了多种DNA材料,包括各种有序结构,以及以这些DNA结构为模板的其他
5、材料(比如纳米粒子、生物分子等)组装而成的更复杂的纳米结构[5,8~11].对于DNA材料应用至关重要的是实现DNA材料的宏量制备.DNA水凝胶是DNA材料宏量制备的典型代表.水凝胶材料种类繁多、应用广泛[12~18],而利用DNA制造水凝胶,既利用了水凝胶的骨架功能,也利用了DNA的生物功能,实现了水凝胶材料结构与功能的统一融合.按照水凝胶形成的机理,DNA水凝胶大致分为两类:化学水凝胶和物理水凝胶.化学水凝胶是由化学键作为交联点而形成的水凝胶;物理水凝胶则是由非化学键作为交联点而形成的水凝胶(图1(b)).引用格式:仰大勇,许传营,彭松明,等.DNA水凝胶分子
6、设计、合成与应用.科学通报,2014,59:107–115YangDY,XuCY,PengSM,etal.Moleculardesign,synthesisandapplicationsofDNAhydrogel(inChinese).ChinSciBull(ChinVer),2014,59:107–115,doi:10.1360/972013-384图1DNA和DNA水凝胶示意图(a)双链DNA双螺旋结构和DNA碱基配对原则;(b)根据三维交联网络类型的不同,DNA水凝胶分为化学水凝胶和物理水凝胶,化学水凝胶由化学键交联,物理水凝胶由物理相互作用(非共价键)交联
7、1DNA水凝胶分子设计与合成1.1化学水凝胶化学水凝胶是由化学键作为交联点而形成的水凝胶.Um等人[19]在DNA碱基配对自组装的基础上,引入酶催化交联步骤,制备了完全由DNA构成的化学水凝胶,该工作不仅第一次实现了全DNA水凝胶的酶催化合成,并达到了宏量制备.在分子设计当中,构成水凝胶的基本单元是分叉状DNA单体(branchedDNAmonomer,BDM),BDM可以是X-,T-或者Y-形状的DNA纳米结构.以Y-形状的BDM(Y-DNA)为例,如图2所示,首先设计3条特殊序列的ssDNA,这3条ssDNA局部序列互补;当它们在一起时,通过程序调控温度变化,
8、会自组装成
