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时间:2018-07-15
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1、TONGRENUNIVERSITY本科生毕业论文(设计)工作手册题目固体超强酸与手性Bronsted酸共同催化不对称反应的研究系别生物科学与化学系专业化学年级10化本学号20100621048姓名左霞指导教师姚元勇评阅教师姚元勇铜仁学院填写说明1、本手册是对学生毕业论文(设计)工作进行质量监控的重要依据,有关人员必须按照要求认真填写,妥善保存。2、学生在毕业论文(设计)答辩前将手册送交指导教师,由指导教师评阅毕业论文,对其答辩申请签署意见后,与毕业论文一并提交系论文答辩委员会审阅。3、凡外聘指导教师,各系应指派教师协助做好毕业论文手册的填写工作。4
2、、手册中各项内容可以另加附页。5、学生毕业后,本手册应与毕业论文(设计)一同归档保存。铜仁学院毕业论文(设计)表一毕业论文(设计)任务书论文题目固体超强酸与手性Bronsted酸共同催化不对称反应的研究选题来源1.自选□2.教研室提供□3.指导教师指导4.指导教师指定□选题性质1.基础理论研究2.应用性研究□3.综合性研究□4.其他□指导教师姚元勇职称讲师学位硕士教研室任务要求:左霞同学,你的毕业论文(设计)题目固体超强酸与手性Bronsted酸共同催化不对称反应的研究。根据学校关于毕业论文(设计)工作的有关规定,现指定姚元勇老师担任你的指导教师,
3、同时向你提出如下要求:1、自本任务书下达之日起,至2014年6月1日,必须完成毕业论文(设计)及有关毕业论文(设计)的全部工作。2、毕业论文(设计)必须在指导教师的指导下独立完成。3、在毕业论文(设计)的写作过程中,应按《铜仁学院本科生毕业论文(设计)工作的若干规定》的各项要求,认真工作,争取获得优异成绩。(公章)系主任:年月日说明:请在“选题来源”与“选题性质”栏各选项的□中打√表示题目来源或性质。铜仁学院毕业论文(设计)表二毕业论文(设计)选题的论证及工作计划(论证内容包括选题的理论意义或应用价值、所属领域的研究现状,包括时间分配及各阶段主要工
4、作内容等)1、选题背景及理论意义自20世纪40年代以来,人们就在不断地寻找可以代替液体酸的固体酸。50到60年代开始,超强酸的研究就逐步受到重视。60年代以后,液体超强酸得到广泛的研究。最早应用于酸催化剂的液体超强酸大多含有卤素(尤其是氟),存在着许多缺点,如催化剂与生成物混杂不宜分离,成本较高,对设备腐蚀性强,不能回收重复使用,易对环境造成污染,常给人们带来许多棘手的废物处理等问题。从而,人们开始致力于固体超强酸的研究。1979年Arata等首次报道了无卤素型SO42-/MxOy固体超强酸体系,发现某些用稀硫酸或硫酸盐浸渍的金属氧化物经高温焙烧,
5、可形成酸强度高于100%硫酸104倍的固体超强酸。后来Arata等又将钨酸盐钼酸盐浸渍Zr02制得WO3/Zr02、M003/Zr02固体超强酸,其酸强度虽比SO42--/Zr02稍低,但仍比100%硫酸高几百倍。1990年Hollstein等发现Fe、Mn和Zr的混合氧化物硫酸根制备的超强酸催化剂正丁烷异构化活性比SO42-/Zr02高1000倍以上。这类固体超强酸易于制备和保存,特别是它与液体超强酸和含卤素固体超强酸相比,具有不腐蚀反应装置、不污染环境、且可在高达500℃下使用等特点,引起人们的广泛重视。通常100%硫酸的酸强度用Hammett
6、酸强度函数表示时,其酸强度为H。=-11.9,我们把酸强度H。<-11.9的固体酸称为固体超强酸。Bronsted酸是酸碱质子理论中的概念,代表物质释放质子的能力。近年来Bronsted酸作为有机小分子催化剂在不对称转移氢化反应中的不俗表现,引起了广大化学工作者的关注,自从List课题组报道了第一类有机小分子催化不对称转移氢化反应以来,化学工作者在这方面做了很多工作,开发出一批优秀的催化剂。但是,目前催化剂的结构相对比较单一,以联萘酚衍生的手性磷酸为主,所以设计合成新型的Bronsted酸仍然是一项有意义的工作,Salen配体作为一个优秀的配体在有
7、机合成中应用得很广泛,我们在此基础上设计合成了催化剂,以二苯基乙二胺为起始原料,与3,5二叔丁基水杨醛缩合经过三步反应,以较高收率得到目标产物。。2研究的主要内容本课题用固体超强酸和Bronsted酸相结合,作用于Mannich反应,基于固体超强酸的“容易与液相反应体系分离、不腐蚀设备、后处理简单、污染环境小、选择性高”和Bronsted酸的“释放质子强”等的特点,二者共同催化反应,可能使产量增高,成本降低。(1)、以亚胺与丙二酸二乙酯的Mannich反应为研究对象,以手性Bronsted酸和固体超强酸S2O82-/Fe2O4-Al2O3作为催化剂
8、,考察两种催化剂在不同的比值、不同温度、不同时间下的β氨基酸酯的ee值及产率。(2)、通过单因素实验做正交实验(3)、分析
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