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时间:2018-07-12
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1、维生素B1自组装膜修饰金电极对多巴胺、尿酸的电催【摘要】用维生素B1(VB1)在金电极上进行自组装,制备了VB1自组装膜修饰金电极(VB1Au/SAMs/CME)。利用循环伏安法初步研究了此自组装单分子膜修饰电极的电化学行为。结果表明:VB1在金电极表面具有特性吸附。以[Fe()6]3-/4-氧化还原电对为探针,考察了VB1自组装膜修饰金电极的电化学性质,VB1自组装膜的存在对[Fe()6]3-/4-的电子转移具有明显的阻碍作用。研究了多巴胺(DA)和尿酸(UA)在此电极上的电化学行为。实验结果表明,DA和UA在此电极上均可被
2、电催化氧化。差分脉冲伏安(DPV)氧化峰电流与DA浓度在2.0×10-5~4.0×104mol/L范围内呈线性关系;测定UA的线性范围为6.0×10-5~2.2×10-4mol/L,而且可实现这两种物质的同时测定。【关键词】维生素B1,自组装,多巴胺,尿酸,电催化,化学修饰电极 AbstractVitaminB1selfassembledmonolayermodifiedelectrode(VB1Au/SAMs/CME)icalbehaviormetry.Theresultsshobledmonolayer(SAM)ed
3、onthesurfaceofgoldelectrode.[Fe()6]3-/4-redoxcoupleicalprobetostudytheelectrochemicalcharacteristicsofSAMmodifiedgoldelectrodeandtheresultsindicatedthattheexistenceofVitaminB1membraneongoldsurfacehinderedtheelectrontransfer.Theelectrochemicalbehaviorsofdopamine(DA)an
4、duricacid(UA)icaloxidationofDAandUAcouldbeelectrocatalyzed.Thereol/L)andUA(6.0×10-5-2.2×10-4mol/L)respectivelyindifferentialpulsevoltammograms.Thismodifiedelectrodeultaneousdeterminationofthesespeciesinamixture. KeyinB1,selfassembledmonolayer,dopamine,uricacid,elec
5、trocatalysis,chemicallymodifiedelectrode 1引言多巴胺(DA)是存在于哺乳动物中枢神经系统中的一种重要的神经递质,它参与许多重要的生理活动,大脑中DA含量的改变可导致精神分裂症和帕金森氏等疾病[1]。尿酸(UA)是嘌呤代谢的最终产物之一,被视为人体“垃圾”。它在人体体液中含量的变化可充分反映人体内代谢、免疫等机能的状况[2]。DA和UA都是具有电活性的生物分子,共存于体液中;它们的过电位都相对较高,电极反应缓慢,而且氧化电位比较接近,对相关的含量测定产生相互干扰[3]。因此,建立一种选择
6、性测定DA和UA的分析方法在临床医学中具有重要的现实意义。有机硫化合物分子通过强SAu键的作用吸附到金电极表面,形成有序排列的单分子层自组装膜(SAMs),稳定性良好,SAMs可实现电极的界面分子设计,增强电极的选择性,提高灵敏度,降低过电位,因而被广泛用于电化学和电分析化学领域[4]。维生素B1(VB1)又名硫胺素,是结构比较复杂的嘧啶衍生物,由一个嘧啶环和一个噻唑环组成。有关VB1自组装膜的报道较少。于秀娟等[5]研究了细胞色素C在VB1自组装膜修饰金电极上的电化学反应。有关化学修饰电极测定DA的方法已有报道[1,3,6];
7、测定UA的方法有光谱法[7]、高效液相色谱法[8]、电化学法[2,9,10],而电化学法具有廉价、快速和便于实时监测等优点,故得到广泛应用。本研究采用VB1自组装膜修饰金电极研究电催化氧化DA和UA过程。 2实验部分 2.1仪器与试剂LK2005电化学工作站(天津兰力科化学电子高技术有限公司);KQ118型超声波清洗器(昆山市超声仪器有限公司);AE200S型电子分析天平(瑞士梅特勒托利多公司);pHS3C精密pH计(上海雷磁仪器厂)。采用三电极系统:参比电极为饱和甘汞电极(SCE),213型铂金电极为辅助电极,工作电极为
8、VB1Au/SAMs/CME或金电极(Φ=5mm)。多巴胺(DA,Sigma公司);维生素B1(VB1,天津广成化学试剂有限公司);尿酸(UA,国药集团化学试剂有限公司),使用前未经处理。其它试剂均为分析纯。实验所用缓冲溶液(PBS)为KH2PO4Na2HP
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