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1、Cu/Sr3Ti2O7的制备及其光催化分解水制氢活性April物理化学(WuliHuaxueXuebao)ActaPhys.一C.Sin.,2007,23(4):601—604601【Note]WWW.whxb.pku.edu.cnCu/Sr3Ti207的制备及其光催化分解水制氢活性方舒玫欧延林敬东廖代伟12,3,(厦门大学化学系,.固体表面物理化学国家重点实验室,.物理化学研究所,福建厦门361005)摘要:采用聚合合成法(PCM)合成出层状钙钛矿结构的Sr3Ti.O,进而负载cu离子,制成Cu/Sr3Ti20催化剂.以超纯水和甲醇牺牲剂
2、体系的光催化分解反应为探针,通过检测氢气生成速率评价了催化剂的光催化性能,并借助光电子能谱(XPS),X射线衍射(XRD)分析,紫外一可见漫反射光谱(uv—VisDRS)等手段对催化剂进行了表征.实验结果表明,cu在催化剂中以多价态存在,cu+和吸附氧有利于光生电子的转移.Cu/Sr3Ti20催化剂较之纯Sr3Ti20催化剂活性大大提高,cu最佳负载量为1.5%().产氢速率可稳定在550—600Ixmol?h.还原过的Cu/Sr3Ti2O7催化剂产氢速率最高可达1140.8Ixmol?h~.关键词:钙钛矿;分解水:氢气;光催化剂:Sr3T
3、i20中图分类号:0644PreparationofCu/Sr3Ti207andItsPhOtOcatalyticActivityofWater-splittingforHydrogenEvolutionFANGShu—MeiOUYanLINJing—DongLIAODai—Wei.'.'(1DepartmentofChemistry,2StateKeyLaboratoryofPhysicalChemistryofSolidSurfaces,SlnstituteofPhysicalChemistryXiamenUniversity,Xiam
4、en361005,FujianProvince,P.R.China)Abstract:Sr3Ti207photocatalystwithperovskite—layeredstructurewassynthesizedbypolymerizedcomplexmethod(PCM).CuionasaneffectivedopantwasloadedontoSr3Ti2O7catalyst.Cu/Sr3Ti207catalystwasappliedinthemixtureofwaterandmethanol,methanolwasusedasa
5、sacrificialagentunderultra—violetirradiation,andthecatalystwascharacterizedbyXPS,XRD,andUV—VisDRS.TheresultsshowedthatCuexistedinseveralkindsofvalenceandthephotocatalyticactivityofCu/Sr3Ti2O7wassuperiortothatofpureSr3Ti207.CuandadsorbedoxygenCanacceleratetheinterfacialelec
6、trontransfer.WhentheamountofCuwas1.5%),thebestcatalyticeffectwasobtainedandthestableaveragehydrogenevolutionratewasabout550-600Ixmol'h~.TheCu/Sr3Ti207afterreductionauainedthehighesthydrogenevolutionratethatwascloseto1140.8ixmol?h.KeyWords:Perovskite;Watersplitting;Hydrogen
7、;Photocatalysts;Sr3Ti207光催化分解水制氢是光催化和洁净新能源领域中极其重要和热门的研究课题.目前已知光解水制氢最好的催化剂是钽酸盐【l'2】,在紫外光照射下光解水制氢的活性最高达2.18mmol?h~.但钽酸盐成本昂贵,应用受到限制.具有层状和管状等规则形状的氧化物,有利于光生电子和空穴的迁移,是光解水制氢的有效催化剂[11,层状钙钛矿型复合氧化物半导体Sr3Ti20【3'4】光催化分解水效果明显,Jeong用负载NiO显着提高了Sr3Ti20的光催化活性.铜离子(cu,Cu.)既可以是电子的捕获陷阱,也可以是空穴的
8、捕获剂,不同于cr3+,Co2+Ni.等只能捕获一种载流子l6】.Cu和Cu.起到协同分离载流子的作用,负载铜离子对于提高光催化活性非常有效.本文利用铜离子这种特殊的性质,将铜离