羰基化纳米金刚石活化过硫酸盐降解对氯苯酚的研究

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1、硕士学位论文羰基化纳米金刚石活化过硫酸盐降解对氯苯酚的研究ACTIVATIONOFPEROXYMONOSULFATEBYCARBONYLATIONNANODIAMONDSFORELIMINATIONOFP-CHLOROPHENOL杨峰哈尔滨工业大学2017年6月国内图书分类号：TU992.3学校代码：10213国际图书分类号：628密级：公开工学硕士学位论文羰基化纳米金刚石活化过硫酸盐降解对氯苯酚的研究硕士研究生：杨峰导师：田家宇副教授申请学位：工学硕士学科：市政工程所在单位：市政环境工程学院答辩日期：2

2、017年6月授予学位单位：哈尔滨工业大学ClassifiedIndex:TU992.3U.D.C:628DissertationfortheMasterDegreeinEngineeringACTIVATIONOFPEROXYMONOSULFATEBYCARBONYLATIONNANODIAMONDSFORELIMINATIONOFP-CHLOROPHENOLCandidate：YangFengSupervisor：Prof.TianJiayuAcademicDegreeAppliedfor：Master

3、ofEngineeringSpeciality：MunicipalEngineeringAffiliation：SchoolofMunicipalandEnvironmentalEngineeringDateofDefence：June,2017Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology哈尔滨工业大学工学硕士学位论文摘要高级氧化技术，能够有效的降解各类有机污染物，作为一种常见的废水处理手段用于工业废水处理、环境修复等各个领域。过硫酸盐

4、高级氧化技术，是一种新型的高级氧化手段，以过渡金属作为催化剂，活化效率高，由此而得到广泛应用，但存在重金属溢出的问题，无法满足绿色可持续发展的要求使得其在环境领域的应用受到限制。非金属纳米碳材料，作为一种新型的催化剂，不需负载和掺杂任何金属，催化活性取决于纳米碳材料表面的化学性质，能够活化过硫酸盐产生氧化活性物质。与金属材料相比，纳米碳材料具有高比表面积、化学稳定性好、催化性能优、无重金属污染，环境友好等特点，在一定程度上可以替代金属催化应用于环境领域。羰基作为碳材料表面一类重要的碱性官能团，具有良好的催

5、化活性，研究材料表面羰基对活化过硫酸盐的影响，有助于进一步理解材料的催化机理，为合成新型高效的碳材料催化剂提供理论依据。本实验通过制备出四种羰基化不同的纳米碳材料，以纳米金刚石作为原料，通过在氩气氛围下不同温度煅烧，得到羰基含量不同的纳米金刚石。这是由于在煅烧温度范围内，纳米金刚石表面官能团发生了转化，但仍保持了纳米金刚石的主要性质。考察羰基化程度不同的四种纳米金刚石活化过硫酸氢钾降解对氯苯酚的效能，发现催化体系降解的对氯苯酚的拟一级反应速率常数与羰基含量具有很好的线性相关关系。进一步通过自由基猝灭实验和

6、电子自旋共振捕获实验，发现体系降解对氯苯酚的氧化活性物质是单线态氧，且单线态氧的产量与羰基的含量也同样具有很强的线性相关关系。因此，羰基化纳米金刚石是通过羰基活化过硫酸盐产生单线态氧降解有机污染物，并且验证了单线态氧是来源于过硫酸根中的过氧键断裂而非体系中的氧气。为了进一步分析羰基化纳米金刚石活化过硫酸盐产生单线态氧体系的氧化能力，对体系矿化对氯苯酚的能力以及矿化的路径进行探讨。发现该体系具有很好的矿化能力，且矿化途径也比较简单，通过脱氯后氧化形成苯醌，由苯醌直接开环后，进一步分解成二氧化碳和水。除此之外

7、，本实验还研究了天然水体中的一些组分对该氧化体系的影响，发现水体中的主要天然有机物、阴阳离子及pH值对该体系的影响较小，并以松花江水体为背景降解对氯苯酚，以羰基化纳米碳作为催化剂降解对氯苯酚的效果优于钴离子和铁离子作为催化剂的过硫酸盐体系。关键词：羰基；纳米金刚石；过硫酸盐；对氯苯酚；单线态氧；降解路径-I-哈尔滨工业大学工学硕士学位论文AbstractAdvancedoxidativeprocess(AOPs)arewidelyusedfordecompositionoftoxinorganiccont

8、aminantsinthefieldofindustrialwastewatertreatmentandenvironmentalremediation.Catalysisofpersulfateactivatedbytransitionmetalisawidespreadusedadvancedoxidationprocessincreasinglygainingattentionasaneffectivewaytooxid