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时间:2018-07-06
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1、碳纳米管负载铂的论文碳纳米管负载铂-二氧化钌纳米颗粒用于葡萄糖传感器的研究引言 糖尿病是世界性的多发病和常见病,它严重威胁着人类健康,是仅次于心血管病和癌症的第三大危险疾病。糖尿病的诊论文联盟断和治疗是全世界生物医学工程界面临的重大课题。酶电极葡萄糖生物传感器是检测葡萄糖浓度最常用的方法之一,但是这种方法的催化活性和稳定性不高,并且受温度、湿度以及ph值的变化影响较大。因此,寻找新材料、新方法制备电流响应值高的新型葡萄糖传感器非常必要。 碳纳米管是优良的催化剂载体,不仅具有较大的表面积和较高的电子传递速率,同时还
2、具有独特的电学和力学性能,在电化学反应中可以作为优越的电子传递媒介。因此,越来越多研究者将碳纳米管应用于电化学传感器领域[1~8]。 纳米级的金属颗粒表现出不同于宏观金属材料的优异性能,这种分散的金属颗粒在多种化学和电化学反应中具有良好的催化性能。如pt纳米粒子具有表面积大、表面活性位点多,在很多重要的反应中起着有效的催化作用,如对甲醇的电催化氧化[9,10]及对o2的电催化还原[11]等。此外,贵金属纳米粒子具有很好的化学稳定性。本研究组曾尝试通过液相化学还原法将pt纳米粒子负载于碳
3、纳米管,制备了pt/middot;6h2o)、氯化钌(rucl3)、nafion试剂、βd葡萄糖等均为分析纯试剂;多壁碳纳米管(mbolma@m),所用溶液均用二次蒸馏水配制。 2.2ptruo2/ml水中,加入0.5gmin,150℃水热16h,洗涤,干燥,300℃煅烧2h,得到ruo2/ml单口烧瓶中,加入15ml乙二醇,超声分散30min,转移到反应釜中,依次用5ml乙二醇和5ml丙酮洗涤烧瓶,洗涤液一并转入到反应釜中,边搅拌边加入适量h2ptcl6溶液及柠檬酸钠(h2pt
4、cl6与柠檬酸钠摩尔比为1:2);搅拌均匀后,缓慢加入5%h2o2溶液,调节至ph=8,继续搅拌30min,使混合物充分混合;将反应釜置于150℃油浴中,恒温反应8h,过滤,洗涤,70℃过夜干燥;将干燥后的产物研磨,即得到ptruo2/mol/lkcl)电极,本研究所述电位均相对于此参比电极。工作电极具体制备过程见文献[12]。工作电极基体为玻碳电极(直径为3mm)。玻碳电极经抛光、清洗和干燥后,将5mgptruo2/ml0.25%nafion乙醇为溶剂超声成悬浊液,取2 symbolma@l
5、滴于玻碳电极表面,自然晾干后再滴2 symbolma@l,重复同样的步骤共滴16 symbolma@l催化剂溶液于玻碳电极上,自然晾干。电解液为含或不含葡萄糖的0.1mol/lnaoh溶液。测试均在常温下进行。 分析化学第40卷 第5期李利花等:碳纳米管负载铂二氧化钌纳米颗粒用于葡萄糖传感器的研究 3结果与讨论 3.1传感器对葡萄糖的伏安响应 图1显示了ptruo2/mol/lnaoh和0.1mol/lnaoh+25mmol/l葡萄糖溶液中的循环伏安图(cv
6、)。从图1可见,葡萄糖的氧化还原反应发生在电位0.4~0.8v的范围内,氢的吸脱附区域在 symbolm@@1.0~ symbolm@@0.4v范围内,铂的氧化还原区域在 symbolm@@0.4~0.4v。虽然在cv曲线上葡萄糖并没有表现出很明显的氧化峰,然而ptruo2/mol/lnaohsolutioninthepresence(solidcurve)andtheabsence(dottedcurve)of2.510symbolm@@2mol/lglucoseatascanrateof
7、100mv/s[ht][)] [(52][h]图2测试电位对ptruo2/mol/lnaohsolutioncontaining0.03mol/lglucose[ht][)]传感器的催化电流达到最大。本研究选择的工作电位为0.5v,在此电位下可以更灵敏地测定葡萄糖。 3.2.2葡萄糖传感器的工作曲线在最佳电位0.5v下,电极对葡萄糖进行了安培测试。图3a显示了ptruo2/mmol/l,相关系数r=0.9965,灵敏度为119.26 symbolma@acm symbolm@@2(mmo
8、l/l) symbolm@@1,检出限为1.2510 symbolm@@5mol/l(信噪比为3),响应时间为4.8s。 图3(a)ptruo2/mol/lnaoh溶液,葡萄糖:1.0mmol/l;电位:0.5v fig.3amperometricresponseofbiosensor
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