共轭微孔聚合物的设计、合成及其在CO2捕获和分离方面的性能研究

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1、学校代码：１０２０３研究生学号：１４１５５１２？分类号：密级：无＿ＪｉｌｉｎＮｏｒｍａｌＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ硕士学位论文共轭微孔聚合物的设计、合成及其在ＣＯ２捕获和分离方面的性能研究ＤｅｓｉｎａｎｄＳｎｔｈｅｓｉｓｏｆＣｏｎｕａｔｅｄＭｉｃｒｏｏｒｏｕｓＰｏｌｍｅｒｓｆｏｒｇｙｊｇｐｙＣＯＣａｔｕｒｅａｎｄＳｅａｒａｔｉｏｎ２ｐｐ作者：秦龙指导教师：许彦红学科专业：．有机化学学位类型：学理学硕士２０１７年６月独创性声明本

2、人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师指导下，独立进行研宄工作尚取得的研宂成果？除文中己经标明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体己经发表或撰写过的研宄成果．对本文的研宄做出贡畎的个人和集体？均已在文中以明确方式标明并表示谢意．本声明的法律结果由本人承担＊学位论文作者签名：左左日期：川“Ｉ学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解吉林师范大学有关保留、使用学位论文的规定，即：吉林师范大学有权保留并向ｆｌ家有关部门或机构送交学位论文的复印件和磁盘，允许论

3、文被査阅和借阅＊本人授权吉林师范大学可以将学位论文的全部或部分内容编入（吉林师范大学硕士学位论文全文数据库＞检索，可以采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文ｔ授权吉林师萡大学根据需要将学位论文提交到中国学术期刊（光盘版）电子杂志社（ＣＮＫＩ）在《中国优秀硕士学位论文全文数据库》中以电子、网络及其他数字媒体形式公开出版或发表《（保密的学位论文在解密后适用本授权书）：私指导教师签名学位论文作者签名：７０１１＾１■＾日期：日期：？！］Ｉ吉林师范大学

4、硕士学位论文摘要共轭微孔聚合物（conjugatedmicroporouspolymers,CMPs）作为新兴的有机微孔材料，由于其高的比表面积（据报道PPN-4高达6461m2/g）、低的骨架密度（基本是由轻元素C、N、B、H组成）、骨架的可修饰性、孔径的可调性、优异的热稳定性（TGA分析一般都是从350oC或者更高温度开始分解）、良好的化学稳定性（不溶于常见的有机溶剂和强酸强碱），以及合成方法的多样性（如Suzuki偶联反应、Yamamoto偶联反应、Sonogashira-Hagihara偶联反

5、应、Glaser偶联反应、Lewis酸催化环三聚反应、亚胺反应和环硼氧烷反应等）等优异的性质，使其在气体储存与分离、催化、化学传感、能量存储等方面存在着广泛的应用前景。本论文采取了Sonogashira-Hagihara，Yamamoto和Suzuki偶联反应，通过选择具有不同结构特点的有机单体作为建筑结构单元，成功合成了一系列三维有机多孔骨架材料。系统地研究聚合物骨架结构、支化程度、连接单元的长度及几何构型变化对共轭微孔聚合物材料的比表面积、孔体积、孔径尺寸等孔性能的影响，并且探索了该类材料在气体存

6、储方面的性能。第一章主要陈述有机多孔聚合物的分类及研究发展概况，以及其在气体储存、分离、催化等方面的优良性能。此外，我们还简单讨论了共轭微孔聚合物的分类及其在人们生活中的应用。第二章主要说明本论文完成的主要表征手段和实验使用试剂。第三章中，通过Sonogashira-Hagihara偶联反应，以2,5-二溴-3-羧基-噻吩为基本构建筑单元，分别和1,3,5-三乙炔苯、四乙炔苯甲烷、四乙炔苯乙烯反应，制备了含有杂原子S和羧基官能团的共轭微孔聚合物。通过傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、13C固体核磁、扫

7、描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）、热重分析（TGA）、比表面积（BET）分析、二氧化碳吸附分析对所合成的新型含噻吩和羧基官能团的CMPs进行了化学组成、形貌、热稳定性、孔性能和气体存储性能的研究，发现它们具有较高的比表面积，SCMP-COOH@1的比表面积高达911m2/g，微孔比表面积为473m2/g，较小的孔径尺寸（0.5-0.7nm），较大的二氧化碳吸附热34kJ/mol。在273K1.05bar的条件下，聚合物SCMP-COOH@1吸附CO2量为94mg/g；在318K60bar的条件下，

8、聚合物的二氧化碳吸附量最高可达812mg/g。并且通过模拟烟道气体组要成分（氮气：二氧化碳I吉林师范大学硕士学位论文=（85:15）（v:v）），在273K条件下应用理想吸附溶液理论（ideaadsorptionsolutiontheory，IAST）算出CO2/N2的选择性为35.7-24.8。第四章中，通过Sonogashira-Hagihara、Suzuki以及Yamamoto偶联反应，以1,3,5-三-(3,5-二溴苯基)-苯为构筑基本单元，分别