从石墨烯到碳化硅：超薄碳化硅片

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1、从石墨烯到碳化硅：超薄碳化硅片SakinehChabi，HongChang，YongdeXiaandYanqiuZhu摘要：本研究提出了一种通过无催化剂碳热法和超声处理制备的新型超薄SiC结构的方法。我们已经发现，超轻3D石墨烯泡沫和SiO在高温下可以反应生成复杂的SiC结构，包括传统1D纳米线覆盖的3DSiC泡沫。剥离后发现3DSiC被确定为由2D纳米片组成。通过光学显微镜，SEM，EDS，TEM，STEM，AFM和拉曼对得到的新型二维SiC纳米片进行研究，证实了高度结晶的结构特征。AFM结果显示纳

2、米片的为2μm，平均厚度为2-3nm。这种新的SiC结构不仅可以实现SiC在纳米电子器件的使用，还有望开辟新的应用领域。关键词：超薄SiC；纳米片；合成；石墨烯引言维度是定义纳米材料独特而先进的功能的最主要特征之一。基于在维度里不同的排列，同样的碳原子可以呈现出0D的富勒烯、1D的纳米管、2D的石墨烯和3D石墨块体和金刚石，各自都拥有明显不同的特性和用途。由于之前的研究认为一个原子厚度的层片结构不可能是热力学稳定的，2D结构被故意地忽略了很长一段时间[1-3]。然而，在开拓性的分离出单个的石墨烯并随之

3、发现它非凡的特性之后，2D结构作为一类有价值的材料展现出来，也促进了世界范围内的广泛研究[4-6]。为了得到2D结构，已经成功研发了一些技术。在第一次机械剥离出石墨烯后不久，化学气相沉积（CVD）受广泛的报道[7-9]。例如，高质量的石墨烯片可以通过4H和6H-SiC多形体的非原位石墨化和Si（0001）端面的真空热分解来制备[10-15]。SiC和石墨、BN在结构上有很多相似之处：首先，它们都具有六方和立方结构，并且它们的3D结构都由层堆积序列组成[16]。第二，它们的3D网络主要基于面内共价键。最

4、后，它们都具有高的化学稳定性和热稳定性以适用于先进的应用[17]。然而，SiC、石墨和BN在结构上有一个主要的不同点。后两者在它们的六方结构中具有本征的sp2杂化键，而前者六方和立方晶体中的化学键都是sp3杂化键[18]。这点不同可以最终确定否能制备出真正的类2D石墨烯的结构。因此，在实验上探索这个是非常有趣的事情。到目前为止，一些理论计算，包括密度泛函理论（DFT）构架结合ab从头算(abinitio)理论的研究、粒子群优化算法技术(PSO)等其他研究，表明单层的SiC是能量稳定并且可制备的[19-

5、22]。结构上，2DSiC看作是介于六方的平面石墨烯和折叠硅烯(翘曲高度为0.44Å)的单层原子结构[21,23]。因此，希望通过轻微弯折的方式使2DSiC自身处于稳定状态，并且它很可能以蜂窝状结构排列。理论研究预测C和Si原子会以sp2轨道杂化键合来形成SiC片[20,22]。在SiC的高强键之上，有超过250种结构和特点完全不同的多型体。尽管一些2D结构体可以从它们的块体上轻易地剥离，但对于SiC来说这种方式很难实现。单一的剥离对SiC不起作用，还需要后续的刻蚀过程[24]。更重要的是，在IV主族

6、元素中，sp2和sp3键合组态都仅可以形成C，而在SiC中，原子以sp3杂化键合，相邻的原子间是比范德华力强很多共价键。而且，SiC中的微管加强了层间结合力，使得机械剥离更加困难[25]。面对以上这些挑战、相同点和不同点，本文通过采用多步的石墨烯辅助的碳热法和后续的超超声提纯法，介绍了通过努力来制备新型超薄SiC纳米片。试验结果补充数据(stacks.iop.org/NANO/27/075602/mmedia)的图S1表明了SiC纳米片的制备工艺。简单来说，如在我们先前工作中所述[26]，先通过Ni泡

7、沫的模板进行化学气相沉积制备3D石墨烯泡沫（GF）。然后基于GF和SiO之间的碳热还原反应，用所制备的3D石墨烯泡沫进一步作为模板来制备3DSiC。如图1所示，是SiC悬浮液被滴在载玻片或硅片上后2DSiC的显微形貌图。尽管光学显微图像和低倍SEM图像（分别如图1（a）和图1（b）所示）显示这些不规则的平板几乎平贴在基底上，高倍放大图像（如图1（c））和TEM观察揭示了大多数SiC片有轻微折叠。在破坏了3DSiC泡沫后，新分离出来的SiC片更倾向于自我稳定，并通过边缘的折叠来实现松弛。进一步的高放大倍

8、数图像（图1（c））分析揭示了这种薄片平均尺寸为2μm。对一些C/Si原子数比略大于1的单个薄片，EDS分析显示它们主要包含Si和C。先前研究显示，高的C/Si原子数比使得SiC能量上更稳定[20]。为了证明SiC片的详细结构特征，我们对单个的SiC片进行了TEM和纳米束衍射（NBD）研究，结果如图2所示。在低放大倍数下，图2（a），SiC薄片是平的，非常薄，尺寸上达到几μm。图2（b）和（c）所示，其它SiC薄片表现出更小的尺图1.2DSiC片的形貌和