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1、1.1基本原理第一章无机半导体材料阳极与阴极电流产生机理图PEC（光电化学）生物传感的基本工作原理示意图1.2基本分类生物传感器可以按照不同的分类法进行分类。从生物亲和机制的角度,PEC生物传感器可以分为两个主要类别:生物催化型和生物亲和型。前者包含诸如酶等生物组分,这些生物组分能够辨别其特定底物。而后者利用生物识别分子与目标物之间的较强的特异性结合作用,比如抗原抗体之间的免疫识别反应和DNA的杂化反应。根据信号传导模式的不同,PEC生物传感器也可以分为两种类型:电位型和电流型。在理想的情况下,电压/
2、电流信号与样品中的分析物浓度成比例,从而可以进行定量检测或半定量检测。另外,PEC生物传感器还可以通过检测的分析物或反应类型进行分类:直接检测某种分析物浓度或直接监测会产生/消耗该分析物的反应;或者是间接检测体系中生物识别元件的抑制剂或活化剂。1.3设计思路在PEC生物传感器的设计中,通常采用三种主要的传感思路:1)利用生物识别反应来建立或构建传感体系中完整的光电响应系统,从而实现信号检测;2)利用生物识别反应来影响(增强或减弱)原本己建立的光电响应系统;3)利用生物识别反应本身作为光电响应系统实现信
3、号检测。2光电化学生物传感的应用PEC生物传感器已经逐步发展成为一种能够特异且灵敏检测许多具有重要临床及环境意义的生化物质的有用工具。利用不同的生物识别元件,人们已经设计出了多种PEC生物传感器来检测相应的目标分析物。这类工作中,最简单的例子就是生物素-亲和素在光电系统中的相互结合[7,42,43]。这一章节中,为了反映PEC生物传感器领域的最新发展,讨论的重点将聚焦于生物分析应用的四个主要方面,即DNA检测、酶传感、免疫分析及细胞相关分析,详细内容如下。2.1DNA检测在各种DNA检测技术中,PEC
4、方法由于其功能优越,设备简单等优点而受到极大的关注。另一方面,在PEC生物传感的所有分支领域中,DNA分析关注度最高,研究也最为深入。这一研究热点的形成,在我们看来,i要是由于如下几点因素:PEC技术的巨大潜力；DNA的重要性；DNA自身所具有的特殊性质。2.2酶传感最近几年,因为其具有的突出特点,比如制备简单费用低廉、使用方便以及酶所具有的非常高的生物催化活性和特异性,PEC酶传感分析也成为一个具有重要意义的研究热点。酶生物传感器从发展历史上来说可以被分为三代:第一代经典酶电极传感器,第二代介体酶电
5、极传感器,以及第三代直接电化学酶传感器。在PEC酶传感领域,与此相对应的酶传感体系也被先后报道。需要指出的是,由于蛋白质的绝缘性,酶在这些PEC传感系统中一般需要直接与PEC活性电极(或电极表面的PEC活性物质)相连。在形成PEC活性物质-酶复合物后,活性物质与酶催化反应之间的相互作用将在一定条件下产生光电信号。2.3免疫分析由于在生物医学方面的巨大潜力,PEC免疫传感(免疫传感器和免疫分析)这些年来也获得了快速发展。但是,和PECDNA分析的多种传感模式不同的是,PEC免疫传感的模式要相对简单很多,
6、正如上文所提到的,这主要是因为蛋白质如抗原(antigen,Ag)抗体(antibody,Ab)大多是不导电的。在PEC免疫传感中,必须直接使用具有PEC活性的电极材料,然后才可以进行后续的探针分子固定和免疫分子识别等过程。利用PEC活性电极,PEC免疫传感系统会将相关的免疫识别反应转变为电信号,从而进行各种免疫分析。2.4细胞相关分析由于细胞在生命科学和人类健康领域的重要性,与细胞相关的PEC传感在过去十年中也逐步受到越来越多的关注。对于细胞而言,胞内生理状况的改变会相应的导致胞外代谢变化,胞外pH
7、是衡量细胞状态的一个基本指标。基于LAPS技术,可以通过监测胞外pH来确定细胞代谢状况。第二章硫化镉量子点与贵金属(金、银)纳米粒子在光电系统中的激子-等离子体激元相互作用及其DNA光电化学传感研究1、摘要：首先将CdSQDs组装到氧化铟锡(ITO)电极表面,然后利用刚性的双链DNA分子来连接贵金属颗粒(AuNPs或AgNPs)。在光激发条件下,CdSQDs与AuNPs或AgNPs之间将按照不同的机理产生激子-等离子体激元相互作用(Exciton-PlasmonInteractions,EPI)。在C
8、dSQDs-AuNPs体系中,光激发CdSQDs伴随的发光过程进而激发AuNPs产生表面等离子体激兀(surfaceplasmonresonance,SPR);伴随着粒子间的能量转移(energytransfer,ET)过程,CdSQDs的光生电流强度将产生一定程度的降低,即所谓“粹灭”。在CdSQDs-AgNPs体系中,由于两种粒子的吸收谱高度重叠,在光照作用下可以一步激发产生EPI。实验发现,AgNPs的存在可以引发更为明显的粹灭效应。由于EPI与粒
