一氧化碳辅助钯、铂纳米晶的形貌控制-论文.pdf

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1、中国科学：化学2012年第42卷第11期：1525—1539《中国科学》杂志社SCIENTIASlNICAChimica＼^n^n^，SCIENCECHINAPRESS．scichina．comchem．scichinacom黧豳圈纳米结构生长机理专刊一氧化碳辅助钯、铂纳米晶的形貌控制吴炳辉，杨华艳，郑南峰固体表面物理化学国家重点实验室；厦门大学化学化工学院化学系，厦门361005通讯作者．E—mail：nfzheng@xmu．edu．cn收稿日期：2012—04—30；接受日期：2012．05—23；网络版发表日期：2012—07．12doi：10．1360／032012—26

2、5摘要形貌控制对调控贵金属纳米晶的催化和光学性能至关重要．近年来，在发展铂、钯纳米关键词晶的形貌控制的方法过程中，一氧化碳(c0)不仅作为合成铂、钯纳米晶的优良还原剂，还可通过钯铂在特定晶面的选择性吸附辅助铂、钯纳米晶的形貌控制．CO辅助铂、钯纳米晶形貌控制的方法一氧化碳正逐步展现出独特的优越性，甚至帮助我们制备了一些目前其他方法所无法制备的纳米晶．该形貌控制综述文章首先从表面科学的角度分析讨论CO分子在铂、钯单晶面上的不同吸附行为，然后总纳米晶体结分析了CO调控铂、钯纳米晶形貌的几个典型例子(超薄钯纳米片、介晶钯纳米花、钯四角叉／四面体以及铂纳米立方体、铂钴削角八面体)，讨论了

3、CO在控制铂、钯纳米晶的形貌控制作用及其化学本质，最后提出CO在辅助贵金属纳米晶的形貌控制中的挑战和展望．1引言型催化剂的研究能够很好地考察催化剂在微观结构层次上的构．效关系，但模型催化与真实催化往往存贵金属纳米材料的形貌对其光学、催化等性能有在着“压力鸿沟”和“材料鸿沟”ll．制备具有确定表面着重要影响，发展有效调控贵金属纳米材料形貌的结构的钯、铂纳米晶体不仅可为在真实催化条件下研合成方法，是近年来纳米材料研究的热点．钯、铂纳究晶面．催化性能的构一效关系提供物质基础，而且所米材料的形貌调控研究最主要的推动力是形貌一催化制备的纳米晶体也有可能直接应用于实际催化体系．关联性研究Il

4、]．钯、铂是被广泛应用的重要催化在过去的十几年，溶液相中控制钯、铂纳米晶体剂，人们对钯、铂的需求量不断增大，但它们在地球形貌的方法得到很好地发展，具有四面体、八面体、上的储量低，急需发展有效提高钯、铂催化剂性能的立方体、纳米棒、六方片、四角叉、八角叉等形貌的方法．钯、铂纳米晶体不断被合成出来，，，刚．在发展钯、铂是典型的面心立方金属，不同晶面上原子和总结钯、铂纳米晶体形貌调控的过程中，研究者逐的排列方式不同，不同晶面与反应物分子的作用能渐发现了聚合物、表面活性剂、脂肪性配合物、生物力不同，不同晶面展示出的催化性能也有差别f8．分子甚至是一些小的吸附分子或离子(NO2、卤素离因此，

5、制备具有高催化活性钯、铂晶面的纳米材料被子、Ag、CO等)在形貌调控中的重要性L5J．在合成中，认为是提高钯、铂催化剂性能的重要途径，晶面．催化这些分子或离子多被认为可选择性地吸附于特定的性能的相关性也显得特别重要．在还未发展具有确晶面，进而使该晶面成为主导的裸露晶面．但已有的定表面结构的钯、铂纳米晶体合成方法之前，晶面．研究普遍存在着不足之处：吸附分子或离子对钯、铂催化性能的相关性研究主要是在高真空下利用单晶纳米晶体形貌的调控作用都仅停留于现象的观察和模型的表面催化来开展的．无疑，在高真空条件下模对晶面选择性吸附的推断，难以提供有利证据证明吴炳辉等：一氧化碳辅助钯、铂纳米晶的形

6、貌控制吸附分子或离子在特定晶面的选择性吸附、吸附结构2．1钯单晶表面的CO吸附及形貌调控机制．CO在钯、铂金属表面的吸附是通过碳端与金属在已被发现的吸附分子和离子中，CO对钯、铂原子作用，并有项位、桥式和穴位3种主要吸附结构．纳米晶体形貌调控作用无疑是一个可以让我们深入CO在钯、铂金属表面的具体吸附结构与CO的压力、研究的体系，这主要是因为CO是一个相对较小的吸温度以及金属的晶面结构密切相关．对钯单晶表面，附分子，结构相对简单，在钯、铂表面具有吸附强且研究最多的是Pd(111)面．Ertl、Somorjai、Goodman、易被剔除的特点，而且拥有与吸附结构相关的特征Bourgu

7、igon、Salmeron等课题组结合利用IRAS、红外振动频率．目前，人们对CO在钯、铂表面的吸CO—TPD、STM、LEED等技术对高真空条件下CO附认识相对深入，并已发展了很多可用于表征CO吸在Pd(1l1)上的吸附行为进行了细致的研究I2。'l，也附结构和强度的方法技术，有望帮助我们深入理解有不少课题组利用XPS、IRAS、SFG等技术研究了吸附小分子在调控钯、铂纳米晶体形貌中的作用机制．相对高压下的CO吸附结构，36,．虽然检测到CO但是，有关CO对金属纳米晶体形貌控制