浅谈管理论文题目基于钯修饰电极的多氯联苯电催化还原脱氯研究.doc

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1、n掌握NE5000E/80E/40E产品的体系结构n掌握NE5000E/80E/40E的单板构成n掌握NE5000E/80E/40E换板操作n了解NE5000E/80E/40E升级操作论文题目：基于钯修饰电极的多氯联苯电催化还原脱氯研究作者简介：杨波，男，1975年12月出生，2002年09月师从于清华大学余刚教授，于2007年01月获博士学位。中文摘要持久性有机污染物（POPs）是当今国际上环境污染物研究的前沿和重要课题，鉴于该类物质特殊的物化性质以及对人体健康和生态环境所造成的严重危害，2001年国际社会签署了本世纪来最重要的环境公约——《关于持久性有机污染物的斯德哥尔摩公约》。而在该

2、公约所规定的12种受控POPs名单中，多氯联苯（PCBs）具有显著代表性（高持久性、高毒性、全球迁移性等），是唯一被明确规定在全球范围内消除污染源的POPs，其消除期限为2025年。因此，开展PCBs污染控制技术以及受PCBs污染环境介质的修复研究，对于消除其环境危害和履约具有重要意义。另一方面，近年来许多传统的污染物处置方法都有了新的发展，绿色化学是它们发展的主要方向，所遵循的标准包括：在常规条件下即可实现低耗高效的去除效果，处置过程所使用的化学试剂环境友好且成本低廉，无毒性副产物生成等。其中，氢解还原法有别于将污染物彻底分解矿化的高温焚烧或高级氧化等方法，在常规条件下，以氢作为绿色试剂

3、，通过其强还原作用有针对性地脱除污染物上致毒致危害原子，使得污染物在绿色低耗的过程中达到去毒的目的，因而成为环境污染控制研究的热点和重点。近年来，电催化氢解法作为主要的氢解还原方法之一，因其可连续稳定地原位产生强还原性的原子氢，高效地用于后续氢解去毒反应，已被越来越多地应用于各种污染物的降解去除。在氯代有机污染物的电催化氢解脱氯降解研究中，国际上所选用的目标污染物主要是氯酚、氯苯类的常规氯代芳烃，而对于分子结构更加稳定，氯原子很难脱除的POPs，相关报导非常少；另外，已有研究采用的催化电极主要是各种钯修饰的活性碳材料，电催化脱氯效率偏低。本论文工作基于上述研究现状，在国际上首先开展了高孔密

4、度金属材料负载贵金属催化剂进行POPs电催化氢解脱氯的研究；从新型载体的筛选和高效催化剂材料的制备、相关影响因素的考察及其作用机制的解析、电催化脱氯界面反应机理的推测与验证等三个层面出发，深入系统地研究了PCBs电催化脱氯的增效机制和反应机理；所得结论和成果对有机8污染物氢解还原去除研究和双金属材料催化机理的知识体系有新的贡献，并可为POPs的污染控制技术，特别是相关的环境修复技术提供可靠的数据支持和理论指导。本论文研究在电催化氢解还原降解污染物研究领域主要采用活性碳材料作为催化电极载体和通过电沉积工艺制备修饰电极的基础上，考虑到活性碳材料对有机化合物存在强吸附作用，使得氢解产物不易从电极

5、高催化活性位点脱落，影响后续新的氢解反应效率，以及已报导的电沉积工艺过于复杂等特征，首先采用金属载体作为催化电极基材，选用多种金属网材、金属泡沫材料进行试验，并通过活性碳材料作为对照，系统研究并优化了钯负载工艺条件。结果表明，以高孔密度泡沫镍金属材料（99.9%，SBET:1.4132±0.0796m2g-1，ppi:140）作为基材，将PdCl2与NaCl按摩尔比3:1配制沉积液，通过自主研发的无电沉积新工艺，成功地制备出一种能高效稳定脱氯的钯修饰泡沫镍电极，由此建立了以新型金属载体制备高效电催化脱氯电极的方法。通过XRD、TEM、BET、SEM-EDX等催化剂表征手段对上述电极制备工艺

6、和材料的脱氯效率差异进行了初步解析，结果表明所制备的钯负载泡沫镍材料，其钯颗粒细小，为纳米粒径（2-22nm），并高度分散于泡沫镍基材上，而部分钯颗粒存在无定形晶态，这些因素导致了该材料具有较高的催化脱氯活性。利用制备的钯修饰泡沫镍电极建立了PCBs电催化还原脱氯系统，在两室流通式隔膜反应器的基础上，全面研究了系统中溶液pH值、支持电解质、PCBs初始浓度、电流密度、反应温度、液流速度及电场施加方式等因素对PCBs电催化脱氯效率的影响规律，深入解析了上述影响因素在电催化脱氯过程中的作用机制。结果表明氢供体富余有利于电解析氢反应，从而促进PCBs脱氯反应；PCBs的初始浓度越高，脱氯速率越大

7、；并获得了利用钯修饰泡沫镍电极对PCBs脱氯的优化参数，分别是电流密度2.23mAcm-2、反应温度30˚C、液流速度50mLmin-1；采用恒电流或恒电压的电场施加方式对脱氯效果影响不大，这主要与PCBs电催化还原脱氯反应是间接电还原过程有关。考虑到本研究可能作为处置采用土壤淋洗技术修复PCBs污染场地所产生的淋洗液的技术应用；并在已有研究认为疏水性氯代有机物采用表面活性剂增溶进行电催化脱氯时，阳离子型表面活性剂存在显