pr修饰电极制备及其电催化降解模拟废水研究

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1、ＴＩＡＮＪＩＮＵＮＩＶＥＲＳＩＴＹ中国第－所现代大学逢ＦＯＵＮＤＥＤＩＮ１８巧一－ｔｆ邏圓ｍＫｍ硕±学位论文＾学科专业：化学工程作者姓名：魏建霞９＂＾指导教师：王燕副教授‘．■Ｉ、／！茜漠變韩ＢｉＢｆｌ天津大学研究生Ｐ完２０１５年５月眉麵Ｍ＾Ｐ．ＩＪａ？－３ｆ．—－Ｉ１—ｆｉ＾ｙｈｆｒPr修饰电极制备及其电催化降解模拟废水研究StudyonPrmodifiedanodepreparationand

2、itselectro-catalyticabilityforsimulatedwastewateroxidation学科专业：化学工程研究生：魏建霞指导老师：王燕副教授天津大学化工学院二零一五年五月独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加标注和致谢之处外，论文中不包含其他人己经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料一。与我同工作的同志对本研究所做的任何贡献均己在论文中作了明确的说明并表示了谢

3、意。学位论文作者签名签字日期：於矿年巧月巧日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可Ｗ将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、汇编Ｗ供查阅和借阅。同意学校、缩印或扫描等复制手段保存向国家有关部口或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：放Ａ豪导师签名：花－■＿签字日期：之他年的月２日签字日期：从年巧月又日７／Ｊ＾摘要随着现代工业的迅速发展，废水

4、的排放与治理已经成为人们亟待解决的重要问题。近年来电化学水处理技术因其良好的环境兼容性和降解效果已成为研究热点。该论文分别利用共沉积法（CD）和循环伏安法（CV）两种掺杂方法制备得到了Ti/SnO2-Sb//PbO2/Pr（CD）电极和Ti/SnO2-Sb//PbO2/Pr(CV)电极，研究了不同掺杂方法对电极催化性能的影响。并利用二氧化钛纳米管作为电极基体，采用循环伏安法制备得到了新型的TiO2-NTs/SnO2-Sb/Pr（CV）电极。探讨了电极的制备工艺，优化了电极降解废水的参数，研究了电极的动力学方程。首先

5、，分别采用循环伏安法和共沉积法得到了Ti/SnO2-Sb//PbO2/Pr（CV）和Ti/SnO2-Sb//PbO2/Pr(CD)电极。并通过扫描电镜和X射线衍射等检测手段对电极表面形态及其晶体结构进行了表征。实验结果表明，利用循环伏安法掺杂稀土元素得到的电极表面晶体颗粒小、晶体饱满、致密、有序，能有效的改善有机物质在电极表面的吸附与催化降解。同时X射线衍射图谱分析表明，利用共沉积法掺杂的稀土元素Pr是以置换或填隙的方式进入PbO2晶格内部，影响了晶型的成核与成长；而采用循环伏安法掺杂的Pr的氧化物以独立的形式附着

6、与电极表面，不参与晶格的重新分配与重置。其次，对利用循环伏安法制备得到的TiO2-NTs/SnO2-Sb/Pr（CV）电极进行了扫描电镜、X射线衍射和电化学技术的表征，并对甲基橙模拟废水进行降解，研究了电极的电催化性能。结果表明，利用阳极氧化法制备的二氧化钛纳米管基体表面纳米管排列整齐，管径大小均匀，提高了活性层的附着面积，有效改善了电极的空间利用率。同时，利用循环伏安法将Pr的氧化物成功的掺杂在了活性层SnO2-Sb的表面，且掺杂晶体颗粒均匀、致密，极大程度地提高了电极的有效比表面积，提升了电极活性位的数量，提高

7、了电极的催化活性。由于Pr的掺杂，电极的析氧电位也由空白电极的2.25V升高到2.40V。实验以甲基橙废水降解为反应体系对电极的电催化活性进行了研究，优化了电极降解模拟废水的工艺参数。-1-2结果表明，当Pr的掺杂量为20mM•L，电流密度为15mA•cm，甲基橙初始浓-1度为75mg•L时，电极催化活性最佳。同时，对降解过程进行了动力学研究，结果表明修饰电极降解甲基橙的过程符合一级反应动力学规律。关键词：电催化；稀土元素；Pr；TiO2-NTs/SnO2–Sb；CVABSTRACTWiththerapiddeve

8、lopmentofindustry,theincreasingemissionofrefractoryorganicpollutantshasbeenchallengedtheconventionalbiologicaltreatmentduetotherefractoryorganicpollutantshavehighresistancetobiolog