浆态床反应器中生物质合成气合成二甲醚的研究.pdf

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1、第40卷第7期燃料化学学报Vo1．40NO．72012年7月JournalofFuelChemistryandTechnologyIul_2012文章编号：0253-2409(2012)07-0843-05浆态床反应器中生物质合成气合成二甲醚的研究马俊国，葛庆杰，马现刚，徐恒泳(中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家重点实验室，大连116023)摘要：进行了浆态床反应器中，甲醇合成催化剂与分子筛混合制复合催化剂上，生物质制取的合成气(简称生物质合成气)一步法合成二甲醚的研究，重点考察了不同脱水组分和工艺条件对催化剂反应性能的影响，同时，结合NH一TPD等手段对催化剂进行了表征。结果表

2、明，含有较弱酸性SAPO—I1分子筛的复合催化剂更适合生物质合成气原料气杂质多、氢碳比低的特点，在合成二甲醚反应中具有更高的选择性和稳定性。250oC、51VIPa、500h时，在甲醇催化剂与SAPO一11分子筛比例为3：1的复合催化剂上，合成气合成二甲醚反应35h内，CO转化率稳定在40％以上，二甲醚在有机产品中的选择性保持在97％左右。关键词：二甲醚；浆态床；SAPO分子筛；生物质合成气中图分类号：TK6文献标识码：ADMEsynthesisfrombiomass-derivedsyngasinaslurry-bedreactorMAJun-guo，GEQing-jie，MAXia

3、n-gang，XUHeng—yong(DalianInstituteofChemicalPsics，ChineseAcademyofSciences，DalianNationalLaboratoryofEnergy，Dalian116023，China)Abstract：Dimethylether(DME)synthesisfrombiomass．derivedsyngasinaslurry．bedreactorwasinvestigatedoverahybridcatalystcomposedofmethanolsynthesiscatalystandmolecularsieve．T

4、heresultsshowedthatthecatalystcontainingSAPO．11exhibitshigherDMEselectivityandcatalyticstability．whichiscloselyrelatedtotheweakacidityofSAPO一11inthehybridcatalysts．40％COconversionand95％DMEselectivityinorganicproductscouldbekeptduring35hstabilitytestoverthehybridcatalystwhentheweightratioofmethan

5、olsynthesiscatalysttoSAPO一11was3．Keywords：dimethylether；slurry—bedreactor；SAPO一11molecularsieve；biomass—derivedsyngas化石能源过度开发和利用导致的能源危机和环法由于采用了复合催化剂体系，合成气转化的甲醇境问题日益严重，可再生能源的开发利用已倍受重可在催化剂上原位脱水生成二甲醚，打破合成气合视，生物质获取液体燃料新技术的研究和开发也因成甲醇的热力学平衡，具有较高的CO单程转化率，此而受到越来越多的关注-31。二甲醚(DME)作同时，一步法过程的经济性并不受甲醇价格波动的为一

6、种用途广泛的化学工业品，可作为冷冻剂、溶影响。生物质合成气具有H：／CO体积比低，CO含剂、萃取剂和气雾剂的抛射剂。同时，由于二甲醚具量高等特点，通常需通过气化和重整调节其组成，以有优良的燃烧性能和高的十六烷值，因而可作为民适应下游产品合成的需要J。合成气合成二甲用洁净燃料和柴油替代燃料，，因而被认为是“21醚是强放热反应，采用固定床反应器会造成催化剂世纪的清洁燃料”。二甲醚还可以生成一系列具有活性组分烧结失活。浆态床反应由于具有较大热容重要应用价值的下游产品，其中，DME制取低碳烯和良好传热性能的惰性溶剂存在，而在反应的移热烃是一条替代或补充石油烯烃的新途径]。因此，方面更具优势，同

7、时，由于溶剂的氢溶解度高而更适应H／CO体积比较低的合成气。因此，本实验发展生物质合成气合成二甲醚等高品位液体燃料技重点进行了浆态床反应器中生物质合成气一步合成术是一条可改变能源结构的绿色途径_l。二甲醚的研究。目前，合成气合成二甲醚的工艺路线主要有两条，一种是合成气经甲醇间接合成二甲醚，另一种是1实验部分复合催化剂上合成气一步合成二甲醚，加]。一步1．1催化剂的制备收稿日期：2011-10—17；修回日期：2011．12-29。基金项目：国家