EDTA对NiWAl2O3催化剂表面金属分散性、形貌及HDN性能的影响.pdf

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1、第40卷第12期应用化工Vo1．40No．122011年12月AppliedChemicalIndustryDec．2011EDTA对NiW／AI2O3催化剂表面金属分散性、形貌及HDN性能的影响于光林，周亚松，魏强(中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室，北京102249)摘要：为提高负载催化剂中金属的分散性，以含EDTA螯合剂的浸渍液浸渍制备了NiW／A1：O，加氢处理脱氮催化剂，其中络合剂与Ni的摩尔比为1：1，考察了EDTA对活性金属分散性及加氢脱氮性能的影响。通过BET、XRD、XPS和HRTEM表征发现，EDT

2、A的引人，可以提高M和w在氧化铝载体表面的分散性，W／A1原子比从0．096提高到0．127。EDTA的引入，同时减弱_『活性金属与氧化铝载体间的相互作用，有利于形成堆积程度较高的WS，相。EDTA的引入，可以大幅提高催化剂对喹啉的加氢脱氮活性，相对于传统方法制备的催化剂，其加氢脱氮活性可提高27％。关键词：加氢脱氮；EDTA；分散性；表面形貌中图分类号：TQ519文献标识码：A文章编号：1671—3206(2011)12—2063—04EfectofEDTAonthedispersionandsurfacemorpholo

3、gyofNiW／AI2O3hydrodenitrogenationcatalystsYUGuang—lin，ZHOUYa—song，WEIQiang(StateKeyLaboratoryofHeavyoil，ChinaUniversityofPetroleum，Beijing102249，China)Abstract：Inordertoimprovethedispersionofactivemetals，NiW／AI2O3catalystwaspreparedbyanim—pregnationmethodusinganaqu

4、eoussolutioncontainingethylenediaminetetraaceticacid(EDTA)withmolarratioofEDTAtoNiof1：1．ThecatalystswerecharacterizedbyusingBET，XRD，XPSandHR—TEM．ThecharacterizationresultsindicatedthatEDTAcouldnotonlyincreasethedispersiondegreeofNiandWspecies，especiallyforsurfaceW／

5、AIatomicratiochangingfrom0．096to0．127afterEDTAaddi-tion，butalsodecreasetheinteractionbetweenA12O3supportsandactivemetals．Andalso，thestackingdegreeofWS2phaseincreasedfortheEDTAaddition．NiW／A12O3catalystpreparedwithEDTAshowedhigherhydrodenitrogenationactivitythanthat

6、preparedwithoutEDTA．TheHDNactivityofNiW／AI2O3forquinolinewaspromotedabout27％byEDTAaddition．Keywords：hydrodenitrogenation；EDTA；dispersion；surfacemorphology随着环保要求的日益提高，对车用燃料的质量除的主要制约因素除了C—N键有较高的化学键能指标提出了更高的要求，使加氢精制成为汽柴油清外，最主要的是氮杂环上的芳香取代环的空间位阻，洁化生产的主要过程。制约加氢精制工艺水平的关使氮

7、化合物分子在催化剂表面的吸附及活化性能键因素是催化剂的性能，由于原油劣质化及重质化差，导致加氢脱氮反应速率慢。基于这一认识，高性趋势的加剧，导致更大比例的汽柴油来自重油催化能加氢脱氮催化剂研制的核心是如何提高催化剂对裂化和延迟焦化，使加氢脱硫和加氢脱氮的难度显氮化合物分子的活化能力，主要目标是削弱氮杂环著提高⋯。在这些劣质原料中难脱除的硫、氮化合分子的空间位阻，因而要求催化剂有较高的加氢活物分子有相似的结构，且加氢脱氮的难度更大，因而性，使取代芳环加氢饱和。基于氮化合物的分子结研究提高催化剂的加氢脱氮性能，对改善加氢脱硫构特

8、点，这些氮化合物分子在催化剂表面多以平躺性能也有一致的作用。石油馏分中氮化合物难以脱吸附的方式与催化剂金属组分作用，这就需要催化收稿日期：2011．10-08修改稿日期：2011．J0—19基金项目：国家自然科学基金项目(20876172)；国家重点基础研究发展计~(973计划)(2010