【化学工程与工艺专业】【毕业设计+开题报告+文献综述】Na-Y型沸石对铵离子交换反应的热力学研究

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1、（20届）毕业设计Na-Y型沸石对铵离子交换反应的热力学研究摘要：本论文研究了在288–333K的温度范围内，Na-Y型沸石对NH4+的交换反应，并且计算了反应的热力学函数。ΔG0为负值说明NaY对NH4+具有较好的选择性；ΔH0和ΔS0的数据表明沸石对NH4+的交换反应属于放热、熵减少反应。关键词：Na-Y型沸石；离子交换；铵离子；热力学函数Abstract:Inthisstudy,theionexchangeofNH4+intothezeoliteNa–Yinthetemperaturerangeof288–333Kwasinvestigated,andthetherm

2、odynamicparameterswerecalculated.ThenegativevaluesofΔG0indicatesagoodselectivityforNH4+enteringtheNa–Y.ΔH0andΔS0werealsocalculated,andtheseindicatedthattheexchangeofNH4+wasanexothermicreactionwithnegativeentropychange.Keywords：zeoliteNa–Y;ionexchange;Ammonium;thermodynamicparameters目录摘要IAb

3、stractII1绪论11.1引言11.2沸石简介11.3沸石的性能21.3.1沸石的吸附性能21.3.2沸石的离子交换性能31.3.3沸石的离子催化性能41.4沸石对NH4+交换反应的研究41.4.1溶液pH值的影响41.4.2共存阳离子的影响51.4.3有机物的影响52实验方法62.1原料和试剂62.2沸石样品的制备62.3不同温度下Na-Y型沸石对NH4+交换等温线的测定62.4表征和分析方法63结果与讨论113.1Na-Y型沸石的XRD图113.2Na-Y对NH4+交换等温线的研究113.3Kielland图和离子交换反应平衡常数的计算123.4Na-Y离子交换反应

4、热力学函数的研究134结论15致谢16参考文献171绪论1.1引言离子交换平衡是研究沸石离子交换性质的基础，离子交换热力学的研究依赖于离子交换平衡常数的计算。沸石离子交换的热力学函数，如交换自由能等是建立在若干组沸石离子交换平衡实验的基础上，即根据实验得到的热力学平衡常数值，然后根据一些最基本的热力学关系式求出相应的标准交换自由能，标准焓变和标准熵变值。根据沸石在不同阳离子对之间交换平衡的热力学平衡常数Ka，可以确定沸石对某些特征离子的交换选择性顺序，因此有关离子交换热力学的研究逐渐成为沸石领域的一个研究热点。目前，热力学研究涉及最多的是斜发沸石和A型沸石。大部分文献报道的

5、都是沸石对碱土金属或重金属离子的交换，对于NH4+的交换研究很少。本课题的研究内容包括Na-Y型沸石对NH4+的交换等温线的测定、平衡常数与热力学函数的计算，并以这些数据为基础，研究Na-Y型沸石对NH4+的交换选择性。1.2沸石简介沸石是最广为人知的微孔材料家族。沸石具有三维空旷骨架结构，其骨架是由硅氧四面体SiO4和铝氧四面体AlO4所组成，统称为TO4四面体（基本结构单元）。所有TO4四面体通过共享氧原子连接成多员环或笼，被称为次级结构单元（SBU）。图1-1展示了常见的次级结构单元。这些次级结构单元组成沸石的三维结构。骨架中由环组成的孔道是沸石最主要的结构特征，而笼

6、可以被看成是更大的建筑块。通过这些SBU不同的连接可以产生许多甚至无限的结构类型。例如，从β笼（方钠石笼）出发，可以产生方钠石（SOD）（一个β笼直接连接到另外一个β笼），A型沸石（LTA）（二个β笼通过双4员环相连），八面沸石（FAU）（二个β笼通过双6员环相连）和六方结构的八面沸石（EMT）（另一种二个β笼通过双6员环的连接方式）。在A型沸石中，β笼围成一个直径为11.4Å的大笼，其最大窗口只有8员环（直径约4.1Å），而在八面沸石（FAU）中，β笼围成一个直径为11.8Å的大笼（称为超笼），其最大窗口为12员环（直径约7.4Å）。4图1-1沸石的次级结构单元由上述形式

7、构成的沸石分子筛具有如下特点：（1）在分子筛骨架结构中形成许多有规则的孔道和空腔。这些孔道和空腔在分子筛形成过程中充满着水分子和一些阳离子。其中水分子可以通过加热被驱除，形成有规则的孔道和空腔结构骨架，而阳离子则定位在孔道或空腔中一定位置上。（2）在孔道和空腔中的阳离子是可以交换的。这些阳离子和铝硅酸盐结合相当弱，具有很大的流动性，极易和周围水溶液中的阳离子发生交换作用，交换后的沸石结构不被破坏。1.3沸石的性能1.3.1沸石的吸附性能沸石晶体内大量的空穴和孔道，使沸石具有很大的比表面积，加上特殊的分子结构而形成的