碳纤维修饰电极在酸性溶液中对亚硝酸根的检测开题报告

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时间:2017-08-09

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1、开题报告碳纤维修饰电极在酸性溶液中对亚硝酸根的检测一、选题的背景、意义亚硝酸盐是一种广泛存在于食品、地表水和土壤等物质中的重要化合物。亚硝酸盐在维持血液流动平衡和含氧量低的含氮氧化合物的代谢平衡等生理反应过程中起着不可替代的作用。但也造成了许多危害,比如作为食品添加剂和防腐剂时,由于含氮亚硝基化合物可长期残留在蔬菜食品中,人类若经常食用便会在体内富集从而导致胃癌、食道癌等重大疾病。因此,为了保护人类身体健康和赖以生存的自然环境,建立简便、灵活、准确的亚硝酸根分析方法显得尤为重要。近几十年来,采用电化学方法、色谱法和分光光度法测定亚硝酸盐含量

2、的方法屡有报道。其中电化学方法由于仪器简单、灵敏度高、检测快速而受到关注。电化学方法测定亚硝酸根一般是根据亚硝酸盐的氧化或还原过程来对其进行定量分析,相比而言利用亚硝酸盐的氧化过程进行测定具有不受硝酸盐和氧气的影响等优势。化学修饰电极的来源和兴起与整个化学和其它学科特别是电化的研究密切相关。分子水平上进行电极修饰的尝试开始于60-70年代初,美国加州理工学院F.C.Anson发展了有关吸附的化学基础及吸附层结构类型的较为系统的一般理论,在他的工作中,研究了大量配位化合物的电化学行为,从此电化学工作者便开始了一套制备和控制电极表面物质的规则。

3、我国对化学修饰电极的研究起步也很早,董绍俊在1981年,便发表了关于化学修饰电极的综述文章,之后每年均有大量论文发表。修饰电极应用到电化学分析方法具有分析速度快,操作简便易行,成本低,试剂用量少,检测灵敏度高等特点,有更好的选择性,所以修饰电极有很好的应用前景。二、相关研究现状及动态碳纤维是由有机纤维经碳化及石墨化处理而得到的微晶石墨材料。碳纤维的微观结构类似人造石墨,是乱层石墨结构。碳纤维是含碳量高于90%的无机高分子纤维。其中含碳量高于99%的称石墨纤维。碳纤维的轴向强度和模量高,无蠕变,耐疲劳性好,比热及导电性介于非金属和金属之间,热

4、膨胀系数小,耐腐蚀性好,纤维的密度低,X射线透过性好。但其耐冲击性较差,容易损伤,在强酸作用下发生氧化,与金属复合时会发生金属碳化、渗碳及电化学腐蚀现象。因此,碳纤维在使用前须进行表面处理。碳纳米管已被应用于电极材料,但未得到良好的电化学伏安行为;且由于碳纳米管的直径很小(几到数十纳米),制作单根的碳纳米管电极非常困难,难以实际应用。碳纳米管用于修饰电极已得到更多重视,但都在常规尺寸(毫米级)的电极上进行,这样的电极不适于在生物微环境和毛细管电泳电化学检测中应用。将碳纳米管修饰到纳米电极上,得到一种高灵敏的纳米碳纤维电极,对多巴胺等生物小分

5、子具有较强的电催化作用,灵敏度较未修饰的电极有很大提高。在20世纪70年代中期发展起来的化学修饰电极(ChemicallyModifiedElectrode,简称CME),通过在电极表面进行分子设计,将具有优良特性的分子、离子、聚合物固定在电极表面,改变电极和电解液界面的微结构,使电极具有良好电催化性能。CME丰富了电极材料,为碳纤维的电化学应用开辟出新途径。同时亚硝酸根在电极上的直接电还原及氧化一般需要很高的过电位,采用化学修饰电极的方法可以降低过电位实现对亚硝酸根的选择性测定。烟酰胺(NA)是生物体内辅酶Ⅰ和辅酶Ⅱ(NAD、NADP)的

6、组成部分,在体内NAD和NADP在生物体内都是作为脱氢酶类的辅酶,在氧化还原过程中起携带和传递氢的作用。NA是种含氮杂环嘧啶,在氧化时能够电聚合,聚合同时酰胺基可以发生还原及氧化,聚合后嘧啶环形成的大π键不仅能有效传递电子而且能与其他小分子发生π-π作用,文献考察了NA聚合物修饰电极对亚硝酸根的电催化作用,得到了较好的实验结果。此外还研究了亚硝酸根在DNA-PEDOT修饰电极上的电化学行为,提出了一种新的检测亚硝酸根的电化学方法。采用恒电流和电沉积两步法制备了脱氧核糖核酸-聚(3,4-乙烯基二氧噻吩)(DNA-PEDOT)复合膜修饰玻碳电极

7、。用电化学阻抗法(EIS)和循环伏安法(CV)表征了不同修饰电极的修饰可行性和表面的电子传递能力。结果表明,DNA可以牢固地结合在PEDOT膜上,并能改善PEDOT膜的性质。示差脉冲伏安法(DPV)的结果表明,亚硝酸根的DPV氧化峰电流与其浓度在0.3~1.0、1.0~20、20~100μmol/L3个范围内呈良好的线性关系,检出限(S/N=3)为60nmol/L,并考察了可能存在的干扰物质对测定的影响。结果显示,该复合膜修饰电极对亚硝酸根的检测具有良好的稳定性和选择性。将其用于实际样品的检测,结果满意。聚合物修饰电极因电化学响应信号强、活

8、性基团浓度高、稳定性和选择性好等优点得到了广泛的应用。已有报道将聚合物修饰电极用于无机离子和有机物的测定。聚噻吩及其衍生物可溶解、易于制备,有很好的环境热稳定性和电化学稳定性,掺

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