毕业论文终稿樊爽

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1、改性MOFs常压催化分子氧氧化乳酸乙酯合成丙酮酸乙酯湖南师范大学化学化工学院樊爽制药工程2009140407摘要:本文用水热合成法制备了系列MOF[V(O)(BDC)](H2bdc)0.71催化剂,并用DMF(二甲基甲酰胺)和IM(N-甲基咪唑)对MOF进行了改性。采用FT-IR等手段表征了催化剂，用色谱和气-质联用对产物进行了定性定量分析。考察了MOFs催化剂在1个大气压的分子氧下氧化乳酸乙酯中的催化作用。结果表明,经过改性的催化剂MOF-IM-160常压下对分子氧氧化乳酸乙酯合成丙酮酸乙酯的催化效果较好，在

2、乙酸乙酯中常压下，70℃反应10h乳酸乙酯转化率为36.4％，丙酮酸乙酯的选择性达89.2％。关键词:金属有机骨架材料;分子氧;催化氧化;乳酸乙酯;丙酮酸乙酯Oxidationofethyllactatetoethylpyruvatewith1atmmolecularoxygencatalyzedbymodifiedMOFsFanShuang,Grade2009,collegeofchemistryandPharmacyEngineering,HunanNormalUniveristyAbstract:Aser

3、iesofMOFsbasedon[V(O)(BDC)](H2bdc)0.71catalystswerepreparedbyhydrothermalsynthesisandtheMOFShasbeenmodifiedwithDMF(Dimethylformamide)andIM（1-Methylimidazole）.ThecatalystswascharacterizedbymeansofFT-IR.TheMOFcatalystswereinvestigatedbytheoxidationofethyl-lact

4、atewith1atmO2.Resultsindicatethat,modifiedcatalystMOF-IM-160wasbetterintheoxidationofethyllactatetoethylpyruvateatatmosphericpressurewithmolecularoxygen,36.4%Conversionrateofethyllactateand89.2%Selectivityofethylpyruvatewereobtainedwhentheconditionsof70℃,10h

5、,1atmO2andasthemediumethylacetate.Keywords:Metal-organicframeworkmaterials;Molecularoxygen;Catalyticoxidation;Ethyllactate;Ethylpyruvate1.引言1.1金属有机骨架材料金属有机骨架材料是近十年来学术界广泛重视的一类新型多孔材料，这种聚合物是通过金属离子和有机配体连接而成的物质，这类物质还有下列名称：金属-有机骨架（Metal-OrganicFrameworks，MOFs）、配位聚

6、合物（CoordinationPolymers）、有机沸石类似物、有机-无机杂化材料（Organic-Inorganichybridmaterials）、金属有机网络（Metal-OrganicNetworks）等，其中学术界应用最广泛的名称为金属-有机骨架（MOFs）本文简称为MOFs。MOFs作为多孔材料家族的新成员，其具有独特的结构和性能，最近几年受到了学术界的广泛关注。第一代MOFs被合成出来是在20世纪90年代中期，但它们的孔隙率和化学稳定性受到一定的限制。因此科学家们开展了大量的研究工作，力争研究出

7、性能优异的MOFs。近来大量具有新颖结构和独特性能、高孔隙率、良好的化学稳定性和热稳定性的MOFs材料已经合成，并且有些MOFs材料已经商业化或工业化。通过修饰有机配体，我们可以对这些聚合物骨架中孔道的结构进行设计和控制。MOFs材料结构的多样性以及可调控性，使其应用范围更加广泛，例如，将其应用于吸附分离、催化反应、磁性、电学和光学材料等领域。MOFs作为轻质多孔材料，广泛的用于甲烷和氢能源储存方面为下一代交通工具提供便捷的储能手段[4]。金属有机骨架材料建立于沸石和金属磷化物的基础上，是一类具有广阔应用前景的

8、新型固体材料。MOFs具有特殊的拓扑结构、规则而均匀的孔道结构，这些特点与无机分子筛有相似之处。在化学组成上，MOFs不同于无机分子筛，其孔道是由金属和有机配体共同构成的，对有机物质和有机反应具有更大的活性和选择性。在制备方面，MOFs材料一般采用一步合成法，简单，易操作，比沸石等材料的合成更容易一些。而且金属离子和有机配体的多样性，导致我们可以通过对配体和中心离子的准确选择，合成出我