煤制天然气镍基催化剂的研究进展 -2011_it

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1、。。。。。；。。。。——煤制天缕气穆基催仍利的石哥究喧雇谭静，王乃继，肖翠微，周建明，李婶，宋春燕（煤炭科学研究总院北京煤化工研究分院，北京1皿013）中日分类号：TQ5465文献标识码：A文宣编号：1006－6772（20if）02－0O43－03LCO加氢反应机理进行了探索。图1力CO加氢丁煤制于然气现状反应机理，研究表明，CO甲烷化反应按照IJangmuir近年来，煤制天然气的技木迅速发展，在美国．Hinshelwood机理门p2种吸附物种间发生反应）有多项大型SNG项目进入实施或合同谈判阶段。进行；对于Ni催化剂，CO是直接解离，还是氢助解而拥有甲烷化和SNG技木的国外丁程

2、公司主要有离取决于催化剂的表面结构。实际上，催化剂中Ni英国的戴维公司和丹姜的托普索】司。（Ill）面与N（i100）面均存在，故CO的直接解离和中国自20世纪80年代开始，包括中科院大连氢助解离均有可能发生；Ni（111）面和N（i100）面化学物理研究所和西北化工研究院等单位也开始L，＊O加氢反应的各基元步骤中，C（s）牛H（S）了煤气甲烷化的研究，井取得了中试成果和小规模、CH（s）的能垒（176kJ／mol）都是最高的，说明的工业应用’。其中，中科院大连化学物理研究所该步骤最有可能是反应的速控步骤。开发的常压水煤气部分甲烷化生产城镇煤气新技M／C删。术，以常压水煤气为原料，

3、经过净化和甲烷化直接得到14630J／m’的合格城市煤气。该技术于1987饲lmm一m＊上eI、Hd—一xZ＊t—w｛——i厂——m——。—1＊一。一广A〔＼vN＊二—H—】．I＊H．Z（I＿＊＿0：mM崔＊N人OHH》年7月通过了由中国科学院主持的专家鉴定。（／”。“5。）（”。C”。—O＿一）。甲。n．．—。M—．．C。—H，“、“（。＿C’—O＿—m。—M—H。—C。“4＿－～河－夕＼川－。。丫－－叩＿（。。C”—O＿—。）”—。I—。M一。。／二＼CJ－－／－，－H西北化工研究院从20世纪80年代开始开展了】A，1t2”N】M、。Zb”（2）城市煤气甲烷化催化剂的研究，干1

4、987年完成了耐（m（＊0》。」＊。＊H（＊0）。1＊。一＊比一ON（引硫甲烷化催化剂立升级试验运行，通过了城建部的ha－car－－－－x＊（C）。IM儿比技术鉴定。并于1988年完成了现模为1200m’／d的耐高温甲烷化催化剂及多段固定床甲烷化丁艺图ICO加氢反应机理中间试验，通过了同家科委和化工部的技木鉴定。对干CO加氢催化剂的研究己有较多的文献报道，但是各家学者对CO加氢的反应机理的看法不2CO加氢甲烷化机理尽相同，井引起争论。关干CO加氢催化机理的研厦门大学胡云行争‘嗓用差动脉冲应答，并结究，比较一致的观点是：CO的辽原原则L可以通过合BOC－MP能学计算等方法，对Ni／A

5、I。Oi催化剂生成中间物进行，这些中间物可以保留氧，也可以收柏日期：2011－of－07基金项目：焊庚例学研贸8院舀迁创新皇盂顶目（20们ON03）作者简介倡静（1985～）男I西赣州人焊岗徊学研穷忌院汪读研天空，川事台成气田烷比镍星佳儿剂的皇础研贸。通讯怅吞；王乃继。Tel：010－84264230谭静等：煤制天然气镍基惶化剂的研究进展一－不保留。图1中（l），（2），（3）力保留氧的配合物，4甲烷化催化剂（4），（5），（6）力失去氧的配合物”。负载于氧化物L的Ni，Rh，Rll和Pd等过渡金3甲烷化反应器属是最常见的CO，CO。加氢甲烷化催化剂，普遍采由干甲烷化反应是一个强放

6、热反应，因此甲烷用的氧化物载体有AI刃3，S刃2，卫几，MgO等。该类化合成反应器应具有良好的散热性能和防上催化催化剂体系通常由过渡金属的盐类通过浸渍或其剂积碳性能。因为散热不良会导致催化剂局部过沉淀法负载于氧化物表面，再经焙烧、还原制得。热，造成催化剂的烧结。积碳等，直接影响到催化剂此外用于甲烷化过程的还有一些由全属簇合物衍运转的稳定性，另外催化剂的易装卸控制也是反应生的负载型惟化剂爿：晶态合金催化剂等“－’］。目前用于CO甲烷化的催化剂主要是镍基催化器设计的重点。现在较典型的反应器为列管式固剂，其中有日本Nikki公司的Nlll／B，NllZ／B，定床反应器、流化床反应器和浆态

7、床反应器『’－”，如图2所示、各叵应器性能比较见表l。Nil3／B，Nils催化剂，Synetix公司的Katalco－11系列催化剂，CCT公司的C13－4催化剂，法国Pro－catalyse公司的MT15催化剂等。中国自主知识产权催化的催化剂主要有南京化工研究院的0804－2催化剂剂管和辽河化肥厂生产的J103H催化剂。束41载休对催化剂性能的影响父更二载体是同体催化剂的重要组成部分。载体主要作为负载催化剂的骨架，通常采用具有足够机械（a）列管式固定床伪）浆态床强