水中典型喹诺酮类抗生素的活性炭吸附特性研究

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1、水中典型喹诺酮类抗生素的活性炭吸附特性研究(申请清华大学工学硕士学位论文)培养单位：环境学院学科：土木工程研究生：付浩指导教师：张晓健教授二○一七年六月ActivatedCarbonAdsorptionofQuinoloneAntibioticsinWaterThesisSubmittedtoTsinghuaUniversityinpartialfulfillmentoftherequirementforthedegreeofMasterofScienceinCivilEngineeringbyFuHaoThesisSuperv

2、isor:ProfessorZhangXiaojianJune,2017摘要摘要喹诺酮类抗生素凭借良好的抗菌效果与广谱抗菌的特性成为了全世界使用范围最广的抗生素之一。其在医疗和养殖业的广泛投用也导致了环境水体中残留药物的广泛检出，成为了一类新兴的饮用水源污染物。在对环境水体的抗生素去除技术的探索中，活性炭作为一种简易高效的技术方案得到了广泛的关注和深入的研究。本研究选取水处理工艺中常见的F-400活性炭，研究它在4种典型喹诺酮类抗生素吸附过程中的特性和内在机理。喹诺酮类抗生素的检测采用固相萃取的富集方法和高效液相色谱-三重四级杆

3、质谱的检测方法，富集后检出限可达到0.1ng/L。采用F-400活性炭对喹诺酮类抗生素进行吸附动力学试验，结果表明，8mg/L的活性炭对初始浓度为2mg/L的抗生素去除率为67.3%~79.1%，约40h后达到吸附平衡；吸附开始的6~8h、16~24h吸附量可达到去除饱和吸附量的70%、90%。由于实际中抗生素初始浓度低，平衡可更快达到，PAC吸附具有实用价值。使用四种动力学方程拟合发现伪二级方程相关性更好，相关系数r2在0.97~0.99之间。做四种喹诺酮抗生素在pH分别为从低到高的6个数值下的吸附等温线，拟合发现强酸性和强碱

4、性的pH下活性炭吸附容量均会下降，而在中性到弱碱性pH区间中吸附容量较大，认为喹诺酮类抗生素的自身电荷分布特征与电离特性与活性炭不同pH下带电特性的改变引起了吸附量的变化。不同抗生素中性条件最大吸附量受到分子量和分子疏水性的影响。pH相关试验分析深化了吸附特性的研究与吸附机理探讨。研究了三种常见的工况：低浓度，天然有机物影响和竞争吸附下的吸附等温线。低浓度下的试验体现出部分抗生素在活性炭表面吸附存在化学过程，化学吸附与分子中心π电子云密度有关。天然有机物中的大分子腐殖酸以π-π供受电子对的方式结合部分喹诺酮，通过混凝协助其同步去

5、除，但小分子因堵塞孔隙占据位点等因素妨碍活性炭吸附过程。不同喹诺酮抗生素低浓度下同时吸附时互不影响，发生平行吸附；高浓度下各自吸附量之和基本等于单独吸附时的吸附量，PAC亲和性较高的物质将获得更大的吸附量。通过评价认为水处理中现有的吸附工艺较难去除喹诺酮类抗生素，粉末炭投加去除的方式是高效、可控的优化工艺。关键词：活性炭；喹诺酮类抗生素；pH影响；天然有机物；竞争吸附IAbstractAbstractQuinoloneantibiotics(QNs)havebeenwidelyusedallovertheworld.Theapp

6、licationinmedicalandbreedingindustrywithoutrestrictionhasledtouniversalantibioticremnantsinnaturalwaterenvironments.Inthispaper,F-400activatedcarbonwasgroundtopowderandusedtoinvestigateadsorptionofQNs.Asbasictechnicalsupport,HPLC-MS/MSmethodforQNsdetectingandSolidPha

7、seExtraction(SPE)methodforQNspreconcentrationwereestablished.QNspreconcentratedbySPEcouldreachlimitofdetection(LOD)as0.1ng/L.Foradsorptionkinetics,adsorptionequilibriumcanbereachedat40h.Thefirst6-8hmadeover70%,16-24hmadeover90%oftotaladsorptioncapacity.Fourkineticmod

8、elswereintroducedforkineticsfitting,Pseudosecond-ordermodelhadbetterfittingcoefficient(r2>0.97),indicatedacomplicatedmicroprocessin