锂离子电池氧化亚硅负极材料的制备与电化学性能研究

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1、分类号：密级：UDC：编号：_工学硕士学位论文锂离子电池氧化亚硅负极材料的制备与电化学性能研究硕士研究生：库志新指导教师：陈猛教授学科、专业：化学工程与技术论文主审人：王贵领教授哈尔滨工程大学2018年3月分类号：密级：UDC：编号：工学硕士学位论文锂离子电池氧化亚硅负极材料的制备与电化学性能研究硕士研究生：库志新指导教师：陈猛教授学位级别：工学硕士学科、专业：化学工程与技术所在单位：材料科学与化学工程学院论文提交日期：2017年12月论文答辩日期：2018年3月学位授予单位：哈尔滨工程大学ClassifiedIndex:U.D.C:ADis

2、sertationfortheDegreeofM.EngPreparationandElectrochemicalPerformanceofSiOAnodeMaterialsforLithiumIonBatteriesCandidate:KuZhixinSupervisor:Prof.ChenMengAcademicDegreeAppliedfor:MasterofEngineeringSpecialty:ChemicalEngineeringandTechnologyDateofSubmission:Dec.2017DateofOralEx

3、amination:Mar.2018University:HarbinEngineeringUniversity哈尔滨工程大学学位论文原创性声明本人郑重声明：本论文的所有工作，是在导师的指导下，由作者本人独立完成的。有关观点、方法、数据和文献的引用已在文中指出，并与参考文献相对应。除文中已注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经公开发表的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者（签字）：日期：年月日哈尔滨工程大学学位论文授权使用声明本人完全了解学校保护

4、知识产权的有关规定，即研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权属于哈尔滨工程大学。哈尔滨工程大学有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件。本人允许哈尔滨工程大学将论文的部分或全部内容编入有关数据库进行检索，可采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文，可以公布论文的全部内容。同时本人保证毕业后结合学位论文研究课题再撰写的论文一律注明作者第一署名单位为哈尔滨工程大学。涉密学位论文待解密后适用本声明。本论文（□在授予学位后即可□在授予学位12个月后□解密后）由哈尔滨工程大学送交有关部门进行保存、汇编等。作者（签字）：导师（签字）：日

5、期：年月日年月日锂离子电池氧化亚硅负极材料的制备与电化学性能研究摘要高容量负极材料目前已经成为锂离子电池发展过程中的目标之一。负极材料氧化亚硅(SiO)因具有高的理论比容量、价格低廉和环境友好等优点而成为研究热点之一。但是SiO在嵌脱锂过程中会因为体积效应以及较低的电导率导致了容量衰减，限制了SiO材料的实际应用。因此，有效抑制SiO的体积变化对结构造成的破坏、提高其循环性能是本领域急待解决的问题。本文从电极组成、电化学性质、材料设计三个方面研究了SiO负极材料的电化学性能。本文以氧化亚硅为起始物质，对其进行进行电化学测试时，由于其在循环过程

6、中较大的体积膨胀，在10次循环后比容量就降至171.0mAh/g。通过比较电极制作工艺(不同电极组成、极片涂覆厚度、预嵌锂处理)的循环性能，得出最佳电极制备工艺：电极中活性物质、导电剂、CMC(羧甲基纤维素钠)、SBR(丁苯橡胶)组成比例为68:20:9:3。简单的预嵌锂处理虽然使首次库伦效率大于100%，但循环性能没发生多少改变。对SiO进行球磨和超声筛选出更细的SiO，在100次循环后比容量能达到949.5mAh/g。SiO在循环过程中由于体积效应导致了电极内SiO不断失活和活化，导致了大的比容量波动，循环不稳定。利用水热反应在SiO上复

7、合碳微球时，能够有效抑制体积效应，提高导电性。实验发现，同一温度下，反应时间越短，葡萄糖含量越低，其循环性能和倍率性能越好。而利用TiO2复合时，循环前期材料的的比容量较低，由于TiO2差的导电性，使材料的导电性下降，阻碍嵌锂反应的进行，TiO2含量越高，阻碍作用就越强。与碳微球、TiO2复合处理仍能发现材料在循环时有较大的容量波动，说明该处理未能有效抑制体积效应。另外比较发现选用鳞片石墨复合能显著提高SiO的电化学性能，明显改善了SiO由于体积效应导致的比容量波动现象。当SiO与复合SiO2时，由于SiO2导电性差，致使复合材料容量偏低。对

8、SiO与石墨复合的材料进行水热复合碳微球，尽可能使SiO表面被碳包覆。相比于前面4种复合材料性能的不稳定，该材料经过高倍率测试后回到低倍率250mA/g下循环，能继