镨%28Pr%29基氧化物纳米结构的可控制备及其CO催化氧化性能的研究

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1、分类号：O643单位代码：10183研究生学号：2015432021密级：公开吉林大学硕士学位论文（学术学位）镨(Pr)基氧化物纳米结构的可控制备及其CO催化氧化性能的研究InvestigationsonPraseodymium(Pr)-basedOxideNanostructuresfortheirControllablePreparationandCOCatalyticOxidation作者姓名：张欣欣专业：材料物理与化学研究方向：催化材料指导教师：郑伟涛教授张伟教授培养单位：材料科学与工程学院2018年5月I镨(Pr)基氧化物纳

2、米结构的可控制备及其CO催化氧化性能的研究InvestigationsonPraseodymium(Pr)-basedOxideNanostructuresfortheirControllablePreparationandCOCatalyticOxidation作者姓名：张欣欣专业名称：材料物理与化学指导教师：郑伟涛教授张伟教授学位类别：工学硕士答辩日期：年月日未经本论文作者的书面授权，依法收存和保管本论文书面版本、电子版本的任何单位和个人，均不得对本论文的全部或部分内容进行任何形式的复制、修改、发行、出租、改编等有碍作者著作权的商

3、业性使用（但纯学术性使用不在此限）。否则，应承担侵权的法律责任。吉林大学硕士学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交学位论文，是本人在指导教师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：日期：年月日《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》投稿声明研究生院：本人同意《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》出版章程的内容，愿意将本人的学位论文委托

4、研究生院向中国学术期刊（光盘版）电子杂志社的《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》投稿，希望《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》给予出版，并同意在《中国博硕士学位论文评价数据库》和CNKI系列数据库中使用，同意按章程规定享受相关权益。论文级别：■硕士□博士学科专业：材料物理与化学论文题目：镨(Pr)基氧化物纳米结构的可控制备及其CO催化氧化性能的研究作者签名：指导教师签名：年月日作者联系地址（邮编）：吉林省长春市前进大街2699号，吉林大学前卫南区，唐敖庆楼D区603室，材料科学与工程学院，材料物理与化学专业（130012）作者联系电话

5、：摘要摘要镨(Pr)基氧化物纳米结构的可控制备及其CO催化氧化性能的研究稀土材料是我国极具开发潜力的矿藏资源，具有分布广泛、储量丰富、种类齐全等优点。氧化镨作为所有未掺杂稀土氧化物中氧迁移率最高的氧化物，具有极大的研究空间。本论文以调控镨基氧化物纳米结构为出发点开展了如下研究工作：1.首先利用水热合成法制备了纳米棒状的氢氧化镨，并确定了氢氧化镨纳米棒(Pr(OH)3-NRs)转变为氧化镨纳米棒(Pr6O11-NRs)的最佳退火温度区间为400~500°C。然后将所制备的氧化镨纳米棒与室温下制备的氧化镨纳米颗粒(Pr6O11-NPs)作

6、对比，探究了样品形貌对CO催化氧化性能的影响，发现高比表面积的氧化镨纳米棒(Pr6O11-NRs和Pr6O11-NPs的比表面积分别为35.9和10.12-1mg)具有更高的催化活性：Pr6O11-NRs的催化活性在260°C以后逐渐升高，350°C时CO转化率已超过50%；而Pr6O11-NPs催化剂在275°C时才开始有活性，350°C时CO转化率仅有25%。2.基于以上实验，以氧化镨为催化剂载体，通过负载一定量的Ag纳米粒子进一步提升氧化镨的催化活性，并探究了Ag与Pr6O11载体之间的作用关系。发现具有较高比表面积的Pr6O1

7、1-NRs载体更有利于Ag纳米粒子的均匀分布，使得有效活性位点(Ag与Pr6O11的界面)的数量显著增加，进而有效增大催化反应过程中与反应气体的接触面积。氧化镨载体自身所具有的储氧、释氧能力与Ag协同作用共同促进CO催化氧化性能的提升。3.引入Fe元素对镨基氧化物材料的形貌和比表面积作进一步调控，成功制备了具有荔枝状核壳结构的Pr6O11/PrFeO3微球，并提出其生长机制：内部成核-凝聚长大-外围包覆-内核溶解。氮气吸脱附测试证明Pr6O11/PrFeO3具有的核壳结构为气体扩散提供了充足的通道并使比表面积大幅提升。Pr6O11/P

8、rFeO3的大比表面积使得活性位点数量增加，从而使其催化性能得到大幅提升。I吉林大学硕士学位论文关键词：氧化镨，比表面积，形貌调控，核壳结构，一氧化碳催化氧化IIAbstractAbstractInvestigation