Pt_CeO2催化剂催化氧化甲苯反应机制研究

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1、硕士学位论文Pt/CeO2催化剂催化氧化甲苯反应机制研究作者姓名李淑君学科专业环境工程指导教师叶代启教授所在学院环境与能源学院论文提交日期2018年5月TolueneoxidationmechanismoverPt/CeO2catalystsADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate：LiShujunSupervisor：Prof.YeDaiqiSouthChinaUniversityofTechnologyGuangzhou,China分类号：x511学校代号：10561学号：201520132848

2、华南理工大学硕士学位论文Pt/CeO2催化剂催化氧化甲苯反应机制研究作者姓名：李淑君指导教师姓名、职称：叶代启教授申请学位级别：工学硕士学科专业名称：环境工程研究方向：大气环境与污染控制论文提交日期：2018年5月11日论文答辩日期：2018年6月7日学位授予单位：华南理工大学学位授予日期：年月日答辩委员会成员：主席：尹华教授委员：牛晓君教授卢桂宁研究员黄碧纯教授秦玉洁副教授摘要我国近年来频繁发生的区域性大气污染事件，已严重危害到人民健康和生活，控制VOCs排放是解决区域大气污染问题的重要途径，其中催化燃烧是最具前景的VOCs控制技术。铂铈催化剂作为该技术的研究

3、热点，深入研究其催化氧化VOCs的反应机制，对于研发高性能的催化燃烧催化剂以及促进催化燃烧技术的发展具有重要的意义。本论文首先制备了两种不同载体的铂基催化剂，表征其物理化学性质并对比其催化氧化甲苯的性能；通过对比其甲苯反应过程，深入研究Pt/CeO2催化剂催化氧化甲苯的反应机制；通过掺杂元素改变CeO2载体的性质，研究掺杂后催化剂对催化氧化甲苯反应过程的影响。主要内容与结论如下：通过浸渍法制备出0.6wt%Pt/CeO2和0.6wt%Pt/Al2O3催化剂并测试甲苯催化氧化反应活性。结果表明，Pt/CeO2催化剂催化氧化甲苯活性更好，其反应的Tooo50和T90

4、分别为170C和190C，而Pt/Al2O3催化剂的T50和T90分别为180C和220oC。BET、H2-TPR、UV-Raman和XPS等表征结果表明，Pt/Al2O3催化剂虽然拥有更多的Pt反应活性位点，但其氧化还原性能较差；而Pt/CeO2催化剂拥有丰富的表面氧空位，其载体的强氧传递能力显著提高催化剂催化甲苯的性能。通过甲苯TPD、CO吸附红外光谱及In-situFTIR等手段深入研究了甲苯在Pt/CeO2催化剂的反应机制：除了传统的反应路径外，与Pt/Al2O3催化剂的不同点在于，由于Pt与CeO2间的强相互作用，负载在CeO2表面的Pt原子具有更高的

5、电子密度，更容易活化甲苯分子；CeO2载体可以提供活性氧物种，直接参与催化氧化甲苯的反应，提高甲苯催化氧化效率。利用水热法和浸渍法制备了Pt/Ce0.8Ln0.2O2（Ln：La、Nd、Sm和Gd）催化剂并进行甲苯催化氧化反应活性评价，其中Pt/CeGdO2催化剂表现出最好的催化活性其Too50为155C，T90为168C。通过Raman、OSC、原位红外等手段表征发现，Gd的引入显著提升了CeO2载体本征氧空位浓度和储氧性能，加速了反应过程中的供氧，使得醛酮类中间产物在更低温度下，更快反应为二氧化碳和水，进而提升了催化剂的甲苯催化活性。关键词：Pt/CeO2；

6、甲苯；强相互作用；氧空位；反应机制IAbstractInresentyears,theregionalairpollutioneventscausedadverseimpactstoourcitizen’shealthandlivings.TheemissioncontrolofVOCsisthecrucialwaytosolvetheregionalairpollutionevents,andcatalyticcombustionisoneofthemostimportanttechnologiesofVOCstreatments.Pt/CeO2catalys

7、tisthefocusoftheresearchforcatalyticcombustionofVOCs,intensivestudyofitsreactionmechanismofVOCsisveryimportantandsignificativefordevelopingefficientcatalystandupgradingcatalyticcombustiontechnology.Inthisstudy,Ptbasescatalystswithtwodifferentsupportsweresynthesized,andtheircatalyticp

8、erformanceov