抗生素在微塑料表面的吸附行为研究

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1、分类号：X131.2学号：201500361007硕士学位论文抗生素在微塑料表面的吸附行为研究Adsorptionofantibioticsontomicroplasticsurfaces研究生姓名：张凯娜指导教师：李晓强副教授张华研究员学科门类：工学专业名称：环境科学烟台大学硕士学位论文摘要微塑料和抗生素作为两种新型污染物对于生态的破坏在全球范围内受到了广泛的关注。目前国际上通常将粒径小于5mm的塑料颗粒定义为微塑料。在近海环境中，由于塑料垃圾的随意堆放、工业生活污水的不完全处理排放以及近海旅游业的发展使得近海微塑料污染严重。同样，抗生素也可以通过污水排放进入近海环境，

2、并且近海区域养殖业较为发达，养殖过程中抗生素的过量使用，加剧近海环境中抗生素的大量残留。微塑料本身对海洋有污染作用外，其作为载体还对抗生素类有机化学污染物有富集作用，增加海洋中抗生素的分布浓度。因此，研究微塑料对抗生素类有机化学污染物的吸附富集作用已成为海洋环境新型污染物方面的重点。本研究以我国水产养殖业发达的广西钦州湾为研究区域，对其周边海岸带微塑料污染进行野外调查，选择聚苯乙烯（PS）和聚乙烯（PE）两种分布丰度较大的微塑料，以土霉素（OTC）为目标抗生素，通过批量平衡实验，研究海水和纯水两种不同背景溶液下微塑料对土霉素的吸附性能、吸附行为和吸附作用机制。为验证吸附机

3、制的适用性，将微塑料吸附载体扩充到五种材料：聚苯乙烯、聚乙烯、聚丙烯（PP）、聚氯乙烯（PVC）和聚酰胺类（PA），并以五种抗生素（磺胺嘧啶（SDZ）、环丙沙星（CIP）、甲氧苄啶（TMP）、四环素（TC）和阿莫西林（AMX））作为目标物质进行吸附过程的机制研究。实验结果可为近海环境中微塑料污染严重区域中的抗生素迁移转化途径提供理论依据，也为近海环境中微塑料和抗生素污染治理提供基础性数据。本论文的主要研究结果如下：（1）广西钦州湾潮滩及红树林区域的野外调查结果显示：在微塑料丰度分布上，潮上带明显高于潮间带，粒径主要集中在2~5mm之间，微塑料主要类型依次为碎片类、球类、纤

4、维类、颗粒类和薄膜类，聚合物类型为聚苯乙烯、聚丙烯、聚乙烯、低密度聚乙烯和氧化聚乙烯为主，并且研究发现环境中微塑料的表面形态复杂。（2）使用两种微塑料成分聚苯乙烯和聚乙烯对抗生素进行吸附实验，实验结果显示，土霉素在两种微塑料表面的吸附量从大到小依次为：PS-纯水>PE-纯水>PS-海水>PE-海水。Freundlich模型对等温吸附数据的拟合结果最好，吸附量I摘要与土霉素浓度之间呈现出明显的非线性（n=0.25~0.77），吸附位点存在异质性。通过扫描电镜（SEM）和红外光谱（ATR-FTIR）探究吸附机制，红外分析结果显示在吸附过程中并没有新的基团出现。微塑料分子与土霉

5、素分子间的范德华力和微孔填充机制是微塑料吸附土霉素过程的主要反应机制。动力学试验显示，微塑料对土霉素的吸附动力学过程符合准二级动力学过程，是多个过程共同作用的结果。解吸实验结果显示，分析土霉素在不同微塑料成分和背景液中解析，24h累积解吸量从强到弱依次为：PS-纯水>PE-纯水>PS-海水>PE-海水。（3）增加微塑料成分和抗生素的多样性类型，进一步研究两种背景溶液体系下，不同微塑料成分对不同抗生素的吸附过程机制。分布使用扫描电子显微镜和X射线衍射仪(XRD)进行分析，结果表明微塑料具有不同的表面特征和结晶度。吸附等温实验表明，聚酰胺类微塑料对抗生素的吸附能力最强，在淡水

6、系统中，分配系数(Kd)为7.36±0.257~756±48.0L/kg，归因于微塑料颗粒的高比表面积和氢键的形成。5种抗生素的吸附量强弱依次为CIP>AMX>TMP>SDZ>TC，Kd值与辛醇-水分配系数(LogKow)相关。与纯水系统相比，CIP和AMX在海水中的吸附能力明显下降，吸附均不明显。关键词：广西钦州湾海岸带；微塑料；抗生素；吸附；分配系数II烟台大学硕士学位论文AbstractBothofMicroplasticsandantibioticsaretwoclassesofemergingcontaminants,whichhavebeenpaidmorea

7、ndmoreworldwideattention.Microplasticusuallyisdefinedtobethatwhichdimetersmallerthan5mmintheworld.Duetoitssmallparticlesizeandwiderangeofpollution,microplasticiseasytobeeatenbytheorganism,endangeringthegrowthandreproductionoftheorganism.Inmairineenvironment,thepollu