甲醇催化裂解重整制氢反应工程

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1、举荣钾二/.李博士学位论文第I页甲醇催化裂解重整制氢反应工程摘要本文针对甲醇催化裂解重整制氢反应体系，以ALC-IA型双功能工业颗粒催化剂为研究对象，对催化剂反应工程领域内所涉及的众多课题进行了探讨，包括反应体系的热力学、宏观反应动力学、固定床传热、反应器的模拟、操作条件的影响分析、工业反应器的结构和操作优化等等。主要工作如下:1.比较RK,SRK,PR、童景山(TJS)方程(C2)及SHBWR等五个状态方程计算的气体压缩因子，选择精度较高的PR状态方程对甲醇催化裂解重整系统各组分的压缩因子及逸度进行计豁乡通过多项式回归得至“了各

2、组分逸度系数与温度、压力及组分摩尔分数的关联式。考察了不同的反应条件对平衡常数K。的影响执男一一在与工业生产实际类似的条件下，获得了ALC-1A型双功能工业颗粒催化剂的宏观反应速气少Marquardt-Gauss-Newton方法对实验数据进行了参数估值，得到了以逸度表示的甲醇裂解重整多重反应的双速率宏观动力学方程，该宏观动力学模型能反映系统的反应特征和催化剂的性能，可用于反应器的设计和优化井尸一研究了ALC-IA型双功能工业颗粒催化剂的固定床压降及床层传热性能，验证了利用Ergun公式对床层压降进行计算的准确f}o乡获得了实验条

3、件下ALC-IA型双功能工业颗粒催化剂的二维传热参数称,岛和一维传热参数k的经验关联式，为甲醇催化裂解重、氢反应器的设计和优化提供了基础数据。工s--建立了甲醇催化裂解重整制氢工业反应器的一维和二维拟均相模型，通过模型预测值“工业生产实际值的比较，验证了两种模型的准确“今中二维模型‘近实际值，证明了本文所获得的宏观动力学方程和传热参数的准确性，还说明了本文所引用的基础数据是合适的.在模型验证的基础上，分析了操作条件，如原料液配比、系统压力、液空速、壁温、床层进口温度以及反应管内径对反应器操作性能即甲醇转化率和氢的时空产率的影响。结

4、果表明，在一定范围内，降低原料液中的甲醇含量，提高系统压力，选择适当的液空速和壁温将有利于提高反应器的操作性能。反应管内第1i页举荣钾二大季博士学位论文径增加，床层温度降低，出口温度相应降低，床层径向温差增大，氢气时空产率及甲醇转化率均略有二，反应器所需的总反应管根数迅速减少妙5.根据工业反应器优化设计要求，针对不同规模的甲醇催化裂解重整制氢工业反应器，模拟计算了不同的操作条件下反应管的长度、根数以及考虑了反应管排列的反应器的最大直径。归时考察了计入催化剂寿命因子的反应器操作性能，结果表明在催化剂使用中后期需通过调整操作参数如适当

5、降低入口液空速，升高反应压力，提高入口温度和壁温来提高甲醇转化率及氢的时空产率夕、一关键词:甲醇水蒸汽重整了催化剂乡宏观动力学夕传热参数;反应器模拟夕举束稗二大警博士学位论文第III页CatalyticReactionEngineeringofHydrogenProductionbyCatalyticDecompositionandStreamReformingofMethanolAbstractInthispaper,manyproblemsinthefieldofcatalyticreactionengineeringhave

6、beendiscussedwiththehydrogenproductionofmethanolasreactionsystemandcommercialcatalystnamedALC-lAastheobject.Theprojectinvolvesinthermodynamicsanalysis,globalkinetics,heattransferinfixedbed,reactorsimulation,analysisofoperationconditionsefect,simulationandoptimizationo

7、freactor'sstructureandoperationconditions.Themainresearchinethyleneoxidesynthesisincludes:1.TocomparewiththecompressibilityfactorcalculatedbydiferentequationofstatesuchasRK,SRK,PR,TJS(2)andSHBWR,thePRequationofstatewasselectedtocalculatethecompressibilityfactorandfuga

8、cityofeachcomponentinthissystem.Andtheexpressionoffugacitycoeficciierttwasgotthlhrouughhtheem功ultii-parameterestimation,whic