元素掺杂对Cu3SbSe4热电性能的影响

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1、圆幽密级：中国科学院大学UniversityofChineseAcademyofSciences硕士学位论文2013年4月XiyuLiADissertationSubmittedtoUniversityofChineseAcademyofSciencesInpartialfulfillmentoftherequirementForthedegreeofMasterofMaterialsPhysicsandChemistryHefeiInstitutesofPhysicalScience，ChineseAcademyofSciencesApril，2013

2、学位论文原创性声明郑重声明：本人呈交的学位论文《元素掺杂对Cu3SbSe4热电材料热电性能的影响》，是在导师的指导下，进行研究工作取得的成果。论文中所有数据、图片资料均真实可靠。尽我所知，除文中已经注明引用的内容外，本学位论文的研究成果不包含他人享有的著作权的内容。对本论文所涉及的研究工作做出贡献的其他个人和集体，均己在文中以明确的方式标明。本学位论文的知识产权归属于培养单位，本学位论文原创性声明的法律责任由本人承担。本人签名：．叁童玉日期：左垒：里』：皇f致谢岁月如梭，光阴似箭。转眼间，毕业已至。本论文是在导师秦晓英研究员悉心指导下完成的。秦老师渊博的

3、知识、深邃的思想、敏锐而又开放的思维方式令我钦佩；秦老师严谨务实的治学态度、敢于创新的工作作风、勤奋刻苦和忘我工作的科研精神，善良正直诚恳的为人，为我树立了很好的榜样。秦老师在工作、生活中的理解、支持和教诲令我受益终生，是我一生中难得的宝贵财富。在此，我衷心地感谢秦老师在学生硕士期间工作和生活等多方面的支持、关心和无私帮助。衷心感谢研究生教育部李家明老师三年来在政治、业务、思想、学习、生活等方面给予的众多关心和帮助。同样也感谢研究生部的张艳丽老师以及其他老师的热心帮助。在论文的完成过程中，还得到本课题组李地、辛红星、宋春军、张建、李亮亮、刘永飞、王宁宁、

4、王晴晴、王玲、郭广磊、李元岳、窦允辰等人的热心帮助。同时感谢在样品测试过程中郑康老师，谭树刚、刘育等人的帮助。感谢李先雨、范作强等所有10级同学对我生活和学习等各方面的支持与帮助。同时感谢我的父母和其他亲人的默默支持和关心，谢谢你们的无私奉献!作者：李喜玉2013年5月合肥科学岛Ⅱ摘要本论文以Cu3SbSe4为研究对象，通过传统的固相反应法与新颖的放电等离子烧结技术(SPS)相结合的方法，以优化和提高其热电性能为目标，研究了不同元素掺杂对其高温(T>300K)热电性能的影响；主要的实验结果如下：(1)成功制备了Sb位Bi掺杂的热电材料Cu3Sbl-xBi

5、xSe4，热电性能显示：掺杂量X=0．01、0．02样品相对应的导电激活能(Ea)分别为0．05cV、0．06cV，表明费米能级下移，空穴浓度增加从8．04x1017cm。3到7．21×1018cm。，掺杂后样品的电阻率降低，譬如，室温下掺杂量x=0．02样品的电阻率相对于未掺杂样品减小了7倍；原子质量变大增强了对声子的散射，使得掺杂后样品在600K时热导率降低到0．91Wm。1K．1；而且，实验测试还发现掺杂后样品的态密度有效质量朋·从1．14mD(x=0)到2．27mo(】F0．02)，这是样品在400K以后热电势变大的主要原因；掺杂量卿．02的样品

6、在600K时测得最大ZT值，为0．7，是未掺杂样品ZT值的3．3倍。(2)成功制备了Sb位掺杂Al的热电材料Cu3Sbl-xAlxSe4，热电输运性质的研究表明：A13+替代sb5+，造成空穴浓度增加，掺杂样品的电阻率降低，600K时样品x--0．03的电阻率是未掺杂样品电阻率的1／4；由于Al的原子质量较轻，总热导率没有明显变化：样品Seebeck系数与温度的变化关系说明，样品随掺杂比例的不同，由非简并状态(x--O)、到部分简并状态(x=o．01、x=0．02)、再到完全简并状态(x=0．03)的转化。样品x=0．03在600K时测得最大ZT值，为0

7、．6，是未掺杂样品的2．8倍。(3)成功制备了Cu位掺杂Ag、Se位掺杂Te的热电材料Cus_xAgxSbSe钾嘞，测试结果表明：部分的Cu2+被A91+替代，造成空穴浓度的增加使得掺杂后的样品的电阻率降低；原子质量变大和晶格畸变，会造成对声子的散射作用增强，结果使得掺杂以后样品具有相对较小的热导率，样品(x=0．1，y--o．01)600K时热导率为0．88Wm。1K-1，Cu3_xAgxSbSe4_yTcy(x=0．05，y=0．01)在约600K时，测得最大的ZT值为0．56，是未掺杂样品的2．6倍。关键词：Cu3SbSc4；放电等离子烧结；电阻率

8、；塞贝克系数；热导率；热电优值Ⅲ五嚣攫苤蕴￡如墨垒S豇垫虫性能数影响IVAbst