TiO2薄膜的吸附能力对罗丹明B光降解过程的影响

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1、第us卷第v期催化学报t

2、

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4、年x月∂²¯qus²qv≤«¬±¨¶¨²∏µ±¤¯²©≤¤·¤¯¼¶¬¶¤¼t

5、

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7、3ΤιΟ2薄膜的吸附能力对罗丹明Β光降解过程的影响马颖管自生曹亚安姚建年k中国科学院感光化学研究所o北京tsststl提要采用浸涂的方法在玻璃表面制备了׬u薄膜q÷射线衍射和¤°¤±光谱结果表明o薄膜全部由锐钛矿组成q通过罗丹明的光降解实验考察了薄膜的催化活性o结果表明o薄膜的吸附性对罗丹明的降解途径有很大的影响}当薄膜所吸附的罗丹明达到一定量时o脱乙基反应将与降解反应同时发生~否则o将观察不到脱乙基作用q同时o初步的实验结果表明o这种吸

8、附性并不直接影响薄膜催化罗丹明降解的活性q关键词二氧化钛薄膜o罗丹明o光催化降解o脱乙基分类号ywvr÷z半导体光催化作为一种消除有机污染物的高级氧化过程k°l而备受关注o其中尤以≈t ×¬u的多相光催化作用研究最为广泛q近年来o更多的研究者注重深入的机理研究和动力≈uov ≈w 学方面的探讨o以及从实用角度考虑的催化剂薄膜方面的工作q鉴于薄膜催化多偏重于气相反应体系o且有关催化机理方面的研究鲜见报道o因而我们选择罗丹明水溶液作为反应体系o通过这种染料的降解来考察薄膜在水溶液中进行催化作用的特点和规律q1实验部分1.1ΤιΟ2薄膜的制备详细制备方法参见

9、文献≈x q将洁净的玻璃表面浸入到钛酸丁酯浓度为s1ux°²¯r的乙醇溶液中o以t1x°°r°¬±的速度提拉o待干燥后进行焙烧q薄膜和薄膜的差别只在于二者焙烧的方式不同}为浸涂一次owxsε焙烧一次o并如此重复数次~则为浸涂一次ovssε预烧一次o如此重复数次后在wxsε焙烧一次q薄膜≤是以掺有uxhun±的浸涂液得到的薄膜o采用薄膜的焙烧方式q1.2光催化实验光源采用xss•自镇流高压汞灯k北京电光源研究所lo玻璃反应瓶与汞u灯光源相距tu¦°q将x¦°的׬u薄膜放入ts°¯罗丹明浓度为tsΛ°²¯r的水溶液中o在电磁搅拌下进行光照o通过测定反应液

10、的紫外可见吸收光谱监测罗丹明的光催化分解反应过程q紫外吸收光谱在岛津∂2tyst°≤型紫外分光光度计上测定~¤°¤±光谱由¨±2¬¶«¤ºusss型¤°¤±光谱仪测定~÷射线衍射用理学uwss型÷射线衍射仪测定o≤∏ΚΑ射线q薄膜的吸附性能通过内置薄膜的溶液在暗处放置tu«前后吸收光谱的变化来评价q2结果与讨论2.1ΤιΟ2薄膜的结构对得到的׬u薄膜进行了¤°¤±光谱测定和÷射线衍射分析q结un果表明o薄膜׬u的晶形是锐钛矿型q薄膜≤虽然掺入了较多的±o却未影响到׬u的晶形q由≥¦«¨µµ¨µ方程计算得到的晶粒大小为vs∗ws±°q2.2催化实验

11、结果图t为薄膜和薄膜催化下罗丹明溶液的吸收光谱随光照时间的收稿日期}t

12、

13、{2ts2tuq第一作者}马颖o女ot

14、zt年生o博士生q联系人}姚建年qר¯}kstslyw{{{txw~ƒ¤¬}kstslyw{z

15、vzx~∞2°¤¬¯}±¼¤²¬³¦q¤¦q¦±q3国家自然科学基金资助项目k批准号x

16、yustyzl和中国科学院重大基础研究项目qv期马颖等}׬u薄膜的吸附能力对罗丹明光降解过程的影响vxt变化情况o左侧轴为溶液最大吸光度的相对值o右侧轴为吸收峰的位移值q可以看出o在׬u薄膜存在的条件下o罗丹明经v«光照后基本消失k而无׬u薄膜存在时o

17、溶液的吸收光谱基本无变化}经v«的照射后o溶液的最大吸收仅降低约thlo表明׬u薄膜具有较高的催化活性q在膜和膜的催化作用下o罗丹明的反应速度和反应历程都表现出很大图1光照过程中罗丹明Β溶液在ΤιΟ2薄膜的不同}一方面o膜催化时吸收峰峰值在反催化下最大吸收峰的变化应开始时降低迅速o而在随后的光照过程中o峰ƒ¬ªt∂¤µ¬¤·¬²±²©°¤¬¬°∏°¤¥¶²µ¥¤±¦¨²©µ«²§¤°¬±¨值降低速度减慢o膜催化时则在整个光照过¤´∏¨²∏¶¶²¯∏·¬²±§∏µ¬±ª¬¯¯∏°¬±¤·¬²±¦¤·¤¯¼½¨§¥¼×¬u·«¬±©¬¯°¶程反应速度变化

18、不大~另一方面o膜催化下吸收峰的位置发生显著的蓝移o从xxw±°移动到w

19、

20、±°o而膜催化下峰位的移动较平缓o只在反应的最后位移较大q另由暗处的吸附实验可知o膜吸附罗丹明的能力大于膜o吸附u«后o吸附到膜上的罗丹明的量是吸附到膜上的t1x倍q由文献≈y 可知o溶液最大吸收峰的蓝移与罗丹明的脱乙基作用相对应q薄膜对罗丹明的吸附作用可能对其脱乙基反应的发生起着关键作用}吸附能力越强o越有利于脱乙基反应的发生q正是这种脱乙基的发生o使得罗丹明的初始反应速度很快q表1ΤιΟ2薄膜吸附性与罗丹明Β溶液最大表2ΤιΟ2薄膜光催化3η后溶液中罗丹明Β的残余量吸收峰位

21、移的关系פ¥¯¨u¨¶¬§∏¤¯¤°²∏±·²©µ«²§¤°¬±¨¬±¶²¯∏·¬²±×¤¥