聚对苯撑苯并双噁唑纳米纤维复合材料的制备及性能研究

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1、博士学位论文聚对苯撑苯并双噁唑纳米纤维复合材料的制备及性能研究FABRICATIONANDPERFORMANCEOFPOLY(P-PHENYLENEBENZOBISOXAZOLE)NANOFIBROUSCOMPOSITES陈美玲哈尔滨工业大学2018年6月国内图书分类号：O69学校代码：10213国际图书分类号：54密级：公开工学博士学位论文聚对苯撑苯并双噁唑纳米纤维复合材料的制备及性能研究博士研究生：陈美玲导师：贺强教授副导师：林显坤副教授申请学位：工学博士学科：化学工程与技术所在单位：化工与化学学院答辩日期：2018年6月授予学位单位：哈尔滨工业大学C

2、lassifiedIndex:O69U.D.C:54DissertationfortheDoctoralDegreeinEngineeringFABRICATIONANDPERFORMANCEOFPOLY(P-PHENYLENEBENZOBISOXAZOLE)NANOFIBROUSCOMPOSITESCandidate：MeilingChenSupervisor：Prof.QiangHeAssociateSupervisor：AssociateProf.XiankunLinAcademicDegreeAppliedfor：DoctorofEngineeri

3、ngSpeciality：ChemicalEngineeringandTechnologyAffiliation：SchoolofChemistryandChemicalDateofDefence：June,2018EngineeringDegree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology摘要摘要聚对苯撑苯并双噁唑（Poly(p-phenylenebenzobisoxazole),PBO）纤维具有超高强度、超高模量、超高耐热性和超阻燃性的“四超”性能，被誉为新一代的“超级纤维”。然而由于其微米尺

4、寸以及化学惰性表面，使PBO纤维很难与各种纳米材料进行有效的复合，从而限制了PBO在先进功能纳米复合材料领域中的应用。本论文旨在研究如何利用商业化PBO纤维制备尺寸均一的PBO纳米纤维并将其作为组装单元，构筑基于PBO纳米纤维的二维复合膜和三维气凝胶等高性能纳米复合材料。进一步通过碳纳米管（CNT）、金纳米粒子（AuNP）和石墨烯等纳米材料对PBO纳米纤维薄膜和气凝胶进行功能化，探索PBO纳米纤维复合材料在隔热防火、太阳能界面水蒸发、柔性执行器等领域的应用可能，为PBO纳米纤维复合材料的制备和应用提供了良好的理论和技术基础。通过混酸处理商业化PBO纤维的方

5、法制备了直径为19.2±2.8nm的PBO纳米纤维。采用真空过滤法成功构筑了PBO纳米纤维掺杂的CNT/聚乙烯醇（PVA）双层膜，拉伸测试结果显示PBO纳米纤维掺杂的CNT/PVA双层膜的拉伸强度和模量分别为118.46MPa和5.67GPa，表明PBO纳米纤维的引入显著地增强了CNT导电薄膜的拉伸性能。这种PBO纳米纤维增强的双层膜能够随着湿度的变化自发地吸收和释放水分，因其双层结构的非对称性可实现可逆的形变，进一步研究表明其可作为湿度响应的柔性执行器。更重要的是，该柔性执行器因湿度变化引起的变形可相应地导致其电导率的显著增加。作为一个应用示例，由双层膜

6、执行器构筑的智能窗帘可以在湿度增加时完成遮蔽动作，并可以将湿度变化以一种可视化的方式予以显示。借助层层沉积的方法构筑了基于PBO纳米纤维的(PBO-PBO)50及(PBO-PVA)50两种多层复合膜。扫描电子显微镜（SEM）照片显示两种复合膜均具有有序多层结构。拉伸测试和动态热机械测试结果证明(PBO-PBO)50多层复合膜的拉伸强度、模量以及储能模量分别为181.08MPa、3.29GPa和6.50GPa。与(PBO-PBO)50多层膜相比，(PBO-PVA)50多层复合膜的拉伸强度和模量分别为304.34MPa和6.48GPa，这是因为PVA可与PBO

7、纳米纤维表面形成氢键，进而显著提高复合膜的拉伸强度和模量。此外(PBO-PBO)50多层复合膜的分解温度高达625oC，具有高热稳定性。UL94垂直燃烧测试证明(PBO-PBO)50多层复合膜可达到V-0级，属于离火自熄灭材料。此类高性能PBO纳米纤维复合薄膜材料在-I-哈尔滨工业大学工学博士学位论文阻燃防火领域具有潜在的应用。利用溶胶-凝胶法和超临界干燥法制备了PBO纳米纤维气凝胶，实现了PBO纳米纤维基材料研究从二维薄膜到三维气凝胶的转变。所制备的气凝胶具有相互连接的三维网络框架和取向随机且连续的介孔结构，其中PBO纳米纤维通过大量节点连接。PBO纳米

8、纤维气凝胶具有低密度（32mg/cm3）、高孔隙率和高比表面积等特