砷存在下铁（羟基）氧化物的形成及砷固定机制的研究

《砷存在下铁（羟基）氧化物的形成及砷固定机制的研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、戀矣赛夫審．ＴＩＡＮＪＩＮＵＮＩＶＥＲＳＩＴＹ中国第－所现代大学ＦＯＵＮＤＥＤＩＮ１８９５、－ｍＩＵｍ：：；．．＇ｍｍｎｕｌｌｆ層＾％硕±学位论文３《Ｂ学科专业：化学工程垂＇Ｉｍ作者姓名佳Ｓ：束Ｂ指导教师：贾绍义觀胃天津大学研究生院ｐＨｉ２０１５年５月ｔ隹１１＂＃■１１．．．独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研巧成果，除了文中特别加Ｗ标法和致谢之处外，论文

2、中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料一。与我同工作的同志对本研究所做的任何贡献均己在论文中作了明确的说明并表示了谢意。？＾学位论文作者签名：签字日期：年ｒ月日球£学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。持授权天津大学可从将学位论文的全部或部分内容编入有关数据唐进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编供查阅和借阅。同意学校向国家有关部口或机构送交抢文的复印件和磁盘。

3、（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名；舰？？签字日期：ｖｖｒ年ｒ月＞若日签字日期；年ｖｊ月日＾砷存在下铁（羟基）氧化物的形成及砷固定机制的研究FormationofIron(Hydr)oxidesinthePresenceofArsenicandInvestigationofArsenicImmobilizationMechanisms学科专业：化学工程研究生：宋佳指导教师：贾绍义教授天津大学化工学院二零一五年五月摘要亚铁离子的非生物氧化是自然界铁（羟基）氧化物形成的重要途径，但水环境中砷

4、对该过程的影响却鲜有研究，并且生成的铁（羟基）氧化物通过何种方式固定砷也尚不清楚。本文模拟自然界近中性pH的水环境中含砷含铁体系发生氧化和水解反应的过程，采用XRD、FT-IR和TEM等手段，详细探讨了水环境中所形成的铁（羟基）氧化物的晶体结构、形貌以及形成机制，并对溶液中铁和砷的氧化和去除动力学进行分析，进而探究铁（羟基）氧化物对砷的固定机制。中性pH环境中，Lepidocrocite是Fe(II)非生物氧化途径最易大量形成的铁（羟基）氧化物。在pH6.0和7.0条件中会有少量的Goethite形成，而在pH8.0条件下，会

5、优先形成Magnetite。在As(V)存在的体系中，pH6.0条件下会导致结构致密的砷酸铁的形成；在pH7.0条件下会倾向于形成带有空心结构铁（羟基）氧化物；而在pH8.0条件下会有利于形成结构疏松的砷酸铁。As(III)的存在可以抑制Goethite和Magnetite等铁（羟基）氧化物的形成，缩短Lepidocrocite的晶体长度，并且使铁（羟基）氧化物的形成较无As(III)条件下变得更加缓慢。体系中的Fe(II)发生的类芬顿反应可将As(III)氧化为As(V)，而不同pH条件下形成的As(V)其归宿不同。在pH6

6、.0条件下，形成的As(V)与Fe(III)逐渐发生共沉淀而形成砷酸铁；在pH7.0与8.0条件下，形成的As(V)主要吸附在所形成的Lepidocrocite表面。As(V)和As(III)影响铁（羟基）氧化物形成的原理在于体系中单体、二聚体、多聚体Fe(O,OH)6单元的形成速率与相对含量，以及As(V)、As(III)与Fe(O,OH)6单元彼此之间的竞争性结合。此外本文发现，Fe(II)氧化絮凝过程对As(V)和As(III)具有良好的去除效果。对于初始浓度为0.5mmol·L-1的As(V)和As(III)溶液，在A

7、s/Fe摩尔比为0.5条件下，其As(V)和Astotal去除率分别可达到87.5%和82.4%。该工艺的关键点在于加入Fe(II)前水环境的初始pH，最佳pH条件分别为9.0和11.0。本文的研究意义在于揭示近中性pH环境中砷对铁（羟基）氧化物形成影响的客观规律，研究砷存在下不同种类铁（羟基）氧化物形成的机理，同时将理论应用于实践，探索利用铁（羟基）氧化物的形成过程而高效去除水环境中砷的途径，为受砷污染的环境的保护与治理提供切实可行的解决方案。关键词：As(III)；As(V)；铁（羟基）氧化物；形成；固定ABSTRACTO

8、xidationofferrousionisanimportantpathwayfortheformationofiron(hydr)oxidesinnaturalenvironments,andlessattentionhasbeenpaidtothepresenceofa