含锰sapo-34分子筛的合成及其nh_3-scr性能研究

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1、寺為;f^乂拿Sou化ChinaUniversitofTechnoloygy硕±学位论文含濡SAPO-34分子筛的合成及其NH-SC民性能研究3、,‘''-,*.,:.作者姓名学科专业环境工程指导教师黄碧纯教授所在学院环境与能源学院论文提交日期2015年12月SynthesisofMnSAPO-34MolecularSievesandItsPerformanc

2、eonSelectiveCatalyticReductionofNitrogenOxideswithAmmoniaADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate:ChenFengSupervisor:Prof.HuangBichunSouthChinaUniversityofTechnologyGuangzhou,China分类号:X51学校代号:10561学号:201220117688华南理工大学硕士学位论文含锰SAPO-34分子筛的合成及其NH3-SCR性能

3、研究作者姓名:陈锋指导教师姓名、职称:黄碧纯、教授申请学位级别:工学硕士学科专业名称:环境工程研究方向:大气环境与污染控制论文提交日期:2015年12月3日论文答辩日期:2015年12月8日学位授予单位:华南理工大学学位授予日期:年月日答辩委员会成员:主席:叶代启委员:张太平、牛晓君、陈元彩、秦四海华南理工大学学位论文原创性声明本人郑重声明:所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所。取得的研究成果除了文中特别加W标注引用的内容外,本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研

4、究做出重要贡。献的个人和集体,均已在文中W明确方式标明本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。:日期/么/。作者签名巧?诗:wy年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留,、使用学位论文的规定即:研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属华南理工大学。学校有权保存并向国家有关部口或机构送交论文的复印件和电子版,允许学位论文被查阅(除在保密期内的保密论文外)学校可W公布学位论文的全部或部分内容,可W允许采用影印、;缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。本人

5、电子文档的内容和纸质论文的内容一致相。本学位论文属于:‘□保密,在年解密后适用本授权书。囚不保密,同意在校园网上发布,供校内师生和与学校有共享协议的单位浏览;同意将本人学位论文提交中国学术期刊(光盘版)电子杂志社全文出版和编入CNKI《中国知识资源总库》,传播学位论文的全部或部分内容。""(请在上相应方框内打V)杉巧巧:作指者签名巧鱗日期:导教师签名:曰期:多、嘴也摘要氮氧化物(NOx)是大气污染物之一,会造成酸雨、光化学烟雾、臭氧层空洞以及细颗粒物污染等一系列环境问

6、题,对人体健康和生态环境产生极大危害,有效控制和减少氮氧化物的排放是改善大气环境质量的迫切需要。氨选择性催化还原(NH3-SCR)技术是目前应用最广泛、技术最成熟的治理固定源NOx的方法。目前商用钒钛催化剂(V2O5/TiO2)是它的核心催化剂,该催化剂的最佳活性温度较高(300~400°C),而且脱硝系统通常布设于脱硫除尘装置之前,因此对催化剂抗粉尘、抗中毒性能要求较高。因此,开发低温、高效的NH3-SCR催化剂对解决这一问题具有非常重要的意义。锰物种具有丰富的可变价态,锰及其氧化物作为催化剂的活性组分展现了优越的

7、低温活性而受到格外关注。近年来,以SAPO-34分子筛为载体制备的NH3-SCR催化剂,由于其活性高、反应温度窗口宽、酸性适宜、水热稳定性好等因素受到研究者的广泛关注。本论文采用水热晶化法制备MnSAPO-34分子筛催化剂,通过对分子筛进行活性测试、XRD、SEM、粒度分析、XPS、程序升温还原/脱附等表征手段,研究了Mn和Si投加量、晶化时间、双模板剂使用、焙烧温度等制备参数对分子筛催化剂NH3-SCR催化性能的影响,取得了以下结论:(1)适当的Mn投加量可制备出具有CHA型拓扑结构的、结晶度较好的MnSAPO-3

8、4分子筛,过多的Mn投加量会降低分子筛结晶度和减小比表面积。合成的分子筛呈现立方体结构,晶粒尺寸大小介于2μm和50μm之间。焙烧温度的改变对MnSAPO-34分子筛的形貌及尺寸大小影响很小,但提高焙烧温度会使分子筛的比表面积减小,孔径增大。缩短晶化时间可使分子筛晶粒中径减小到3μm以下,并保持较高的比表面积。使用双模板剂调控晶粒尺寸大小并不成

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