uv光照和uvh_2o_2联用法降解三氯卡班的研究

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1、单位代码10476学号1203180234分类号X703硕士学位论文UV光照和UV/H202联用法降解三氯卡班的研究学科、专业:环境科学研究方向:环境化学申请学位类别:理学硕士申请人:冯振涛指导教师:刘海津副教授二〇一五年五月独创性声明本人郑重声明:所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知,除了文中特别加以标注和致谢的地方外,论文中不包含其他人已经发表或撰写的研究成果,也不包含为获得河南师范大学或其他教育机构的学位或证书所使用过的材料。与我一同工作的同志对本研宄所做的任何贡献均己在论文中作了明确的说明并表示了谢意。签名:-日期:关于论文使用授权的说明本人

2、完全了解河南师范大学有关保留、使用学位论文的规定,g卩:有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘,允许论文被查阅和借阅。本人授权河南师范大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。(保密的学位论文在解密后适用本授权书)签名:2^^

3、_导师签名:i>)日期:&丨[丄VSTUDYONTHEDEGRADATIONOFTRICLOCARBANVIAUVANDUV/H2O2ADissertationSubmittedtotheGraduateSchoolofHenanNormalUniversityinPartialFu

4、lfillmentoftheRequirementsfortheDegreeofMasterofScienceByZhentaoFengSupervisor:Prof.HaijinLiu2015,May摘要药品及个人护理用品(pharmaceuticalandpersonalcareproducts,PPCPs)在我们的日常生活中使用广泛,在传统的污水处理工艺中有些物质不能得到完全有效的降解,使得这些物质在各种水体中的含量呈现累积性增长。近年来,药品及个人护理用品经常在地表水、地下水中被检测到。研究表明,多种药品及个人护理用品具有生物毒性和生态毒性效应,可以对生物及环境产生一定的影响。所以

5、,研究此类污染物的降解及其机理具有十分重要的意义。对环境水体中含量较低且生化处理不能有效去除的有机污染物来说,紫外光照是一种重要的降解途径。三氯卡班(TCC)是药品及个人护理用品中典型的一种,具有很强的抗菌、消毒、除臭作用,并作为一种广谱杀菌剂被广泛应用于抑菌香皂、抗菌牙膏以及医用消毒等很多领域。本论文主要研究三氯卡班在直接紫外光照射下以及在紫外光照射/H2O2联用技术下的降解,并考察了各种因素对三氯卡班降解过程的影响。最终通过检测三氯卡班的光降解产物,对三氯卡班在紫外光照射下的降解机理进行了初步的探讨。主要研究内容如下:研究了三氯卡班在紫外光照下的降解动力学及影响因素。三氯卡班在紫外光下

6、的降解非常迅速,而在模拟自然光下降解非常缓慢,其在紫外光照射下的降解符合假一级反应动力学。在一定的光源照射下,三氯卡班的初始浓度影响其降解速率,随着初始浓度的增加,其在紫外光照射下的降解速率先增高又减小。反应溶液初始pH值对TCC在紫外光下的降解影响显著,TCC的光降解速率随着反应溶液初始pH值的增加而增大,在pH值为11.23时的一级反应动力学常数达到pH值为2.76时的2.68倍。投加TiO2对TCC光降解反应的影响来自两方面,一方面TiO2在紫外光照射下产生羟基自由基,促进TCC的降解;另一方面,过多的TiO2造成光散射作用。因此,随着TiO2投加量的增加,TCC的光降解速率先增大,

7、然后逐渐变小。通过在反应液中添加适量的甲醇,我们证明了TCC在紫外光照射下的降解中,羟基自由基(·OH)起了重要的作用。同时,我们考察了多种阴-2--离子对降解过程的影响,发现Cl、SO4、NO3的存在均抑制了TCC在紫外光照射下的降解。通过超高效液相色谱仪-质谱仪联用(UPLC-MS)对三氯卡班降解过程中的产物进-行检测,并结合反应过程中pH值和Cl浓度的变化对紫外光照射下三氯卡班的降解机理I-进行了推测。在整个降解过程中,反应溶液的pH值不断减小,Cl浓度持续升高。通过对反应中间产物的分析发现,TCC在酸性、中性及碱性条件下的降解速度并不一致,说明TCC在不同的酸碱条件下可能发生不同的

8、反应途径,我们根据中检查物的种类对其反应机理进行了推测。另外,我们对TCC降解过程中溶液的毒性变化进行了检测,发现在试验过程中,反应溶液的毒性整体上呈现出先增大后减小的趋势,说明在降解过程中生成了毒性更大的中间产物。研究了三氯卡班在UV/H2O2联用条件下的降解动力学和影响因素。研究表明适量的投加H2O2能明显增加TCC的降解,然而过量的H2O2反而会抑制TCC的降解;反应溶液的初始pH值能够影响TCC的光解,且随着pH

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