金属铁对水中微量污染物的去除特性及机理研究

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1、金属铁对水中微量污染物的去除特性及机理研究(申请清华大学工学博士学位论文)培养单位：环境学院学科：环境科学与工程研究生：唐顺指导教师：解跃峰教授二○一五年六月RemovalCharacteristicsandMechanismofAqueousMicropollutantsbyMetallicIronDissertationSubmittedtoTsinghuaUniversityinpartialfulfillmentoftherequirementforthedegreeofDoctorofPhilosoph

2、yInEnvironmentalScienceandEngineeringByTangShunDissertationSupervisor:ProfessorXieYuefengJune,2015摘要摘要饮用水水体或水源中存在一类高氧化态且毒性较强的微量污染物，它们难以被现有的常规处理或深度处理工艺去除，零价铁还原是潜在去除技术之-一。本文研究了金属铁对四氯化碳（CCl4）、卤乙酸（HAA9）与溴酸盐（BrO3）三类微量污染物的去除特性、影响因素与反应机理，为相关污染物的去除提供理论依据及解决方案。填充柱实验表明

3、，在空床接触时间（EBCT）为2.5−10min，反应温度为5−35ºC范围内，金属铁对一氯乙酸（MCAA）的去除率为16.4−81.3%；对CCl4、HAA8-和BrO3的去除率基本接近100%。CCl4、MCAA与二氯乙酸（DCAA）去除过程中卤素质量不守恒，推测是溶解氧（DO）的存在导致金属铁对污染物的去除机制发生改变。摇瓶实验表明，当温度为25ºC，反应时间为2h时，随着DO浓度从0增加-到12mg/L，金属铁对BrO3的去除效果不断下降；对CCl4、MCAA、DCAA与三氯乙酸（TCAA）的去除效果先上

4、升后下降，最佳的DO浓度分别为1.27、1.52、-1.52与0.75mg/L。CCl4、MCAA、DCAA、TCAA与BrO3的去除率分别为12.1−45.8%、1.25−27.5%、22.4−68.1%、26.0−80.5%与52.5−100%；伪一级反应速率常数分别为-10.08−0.29、0.0002−0.16、0.12−0.53、0.18−0.73与0.41−3.91h。金属铁去除污染物的步骤包括迁移、扩散、吸附与还原过程。金属铁颗粒表面的腐蚀产物从外到内依次为纤铁矿、绿铁锈、磁铁矿与氧化亚铁，污染物经

5、非导电层（纤铁矿）扩散到导电层内，随后被还原。金属铁去除CCl4与MCAA的限速步骤为还原过程；去除DCAA与TCAA的限速步骤在DO浓度低于2.59mg/L-时为还原过程，较高时为扩散过程；去除BrO3的限速步骤为传质过程。当污染物氧化能力大于氧时，DO的存在对污染物的去除产生抑制作用；反之，在一个较低的DO区间（0−2mg/L）内可强化污染物的去除效果。基于金属铁去除污染物的机理，本文提出针对不同微量污染物的金属铁及-其组合去除工艺。金属铁填充柱（EBCT为10min）对BrO3的去除率基本接近100%；吹脱

6、与金属铁组合工艺（气水比为2、曝气时间为10min、EBCT为2.5min）对CCl4的去除率达98%；金属铁与生物活性炭组合工艺（EBCT分别为2.5与10min）对HAA9的去除率达99%。关键词：金属铁；微量污染物；溶解氧；去除模型与机理；扩散过程IAbstractAbstractMicropollutants,withhighoxidationstateandhightoxicityindrinkingwaterandotherwatersources,arehardlyremovedbytheconve

7、ntionalandadvancedtreatmentprocessesandarepotentiallyreducedbyzero-valentiron.Inordertoprovidetheoreticalconceptsandpracticalsolutionsforabettercontrolofthesemicropollutants,theirremovalcharacteristicsandmechanismbymetallicironwereinvestigated.Carbontetrachlo

8、ride(CCl4),haloaceticacids(HAA9)andbromate-(BrO3)wereselectedasmodelcompoundsinthisstudy.Underanemptybedcontacttime(EBCT)of2.5−10minandareactiontemperatureof5−35ºCinpackedcolumnexperiment