基于表面反应法制备氧化物促进的负载金属催化剂的研究

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1、天津大学硕士学位论文表面反应法制备氧化物促进的负载金属催化剂的研究姓名：齐随涛申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：王亚权2001.1.1摘要本文详细研究了一种新型有效的催化剂制备方法——表面反应法。利用该方法制备了金属氧化物TiO，促进的负载金属催化剂Rh—O-TiO：／SiO：，并借助于高压微反活性评价装置，将其与用传统方法如等体积浸渍法制各的同种催化剂进行比较，考察了两种制备方法、不同金属配比对催化剂性能的影响，同时还进一步考察了金属氧化物对催化剂的促进作用。最后借助于化学吸附、XPS等技术手段对催化剂进行了表征。，，实验结果表明：(1)在相同反应条

2、件下，表面反应法制备出的催化剂比传统等体积浸渍法制备出的催化剂活性高，同时又维持了原有选择性。(2)加入的促进剂金属氧化物TiO，促使合成气制乙醇反应中生成的乙醛产物进一步转化为乙醇，因而提高了催化剂活性。(3)表面反应法制各的催化剂化学吸附量高于浸渍法制备的催化剂，这可能是因为金属Rh使氢溢流至TiO，表面的缘故。XPS结果表明催化剂中的金属铑随钛含量的增加逐渐被还原，而金属钛化学态不变，始终处于氧化态。77关键词：表面反应法等体积浸渍法Rh—O-TiO：催化剂CO氢化乙醇天律大学项上论文AbstractABSTRACTAnovelandeffectiver

3、outetopreparebimetalliccatalysts一-一-Surfaceorganometallicchemistry(SOMC)onmetalshasbeenstudied．AseriesofTi02—0一Rh／Si02catalystswerepreparedbythecontrolledsurfacereactionofanorganometalliccompoundsuchastetra-isoRropyl-titanate(Ti[OCH(CH3)2】4)withhydrogencoveredrhodiumparticlessupport

4、edonsilica．ThesecatalystswerecharacterizedbyH2chemisorptionandX—rayphotoelectronspectroscopyandstudiedinCOhydrogenationforfilesynthesisofoxygenates，incomparisonwiththosepreparedbytheconventionalimpregnation．Finally,thepromotioneffectofmetaloxidefortheformationofethanolwasstudied．The

5、COhydrogenationresultsshowedthat(1)Underthesarnereactionconditions，thecatalystspreparedbysurfacerehctionhadhigheractivitythanimpregnatedcatalysts，whiletheselectivitieswereroughlythesame．(2)Metallicoxide，Ti02，promotedthesynthesisofalcoholfromsyngas．Theenhancementofthecatalyticactivit

6、ybyTi02mightbeduetoitsfunctionofconvegingtheproductaldehydeintoalcoh01．(3)ThecharacterizationresultsshowedthatthecatalystspreparedbysurfacereactionhadhigherH2adsorptionextent，whichmightbecausedthespilloverofhydrogenfromrhodiumtoTi02．theX-rayphotoelectronspectroscopydemonstratedthatt

7、hemetalRhgraduallyisreducedwiththeincreaseofTi／Rhwhilet}leoxidationstateofTiiSunchanged．Keywords：surfacereaction，incipientimpregnation，Rh—O—Ti02catalysts，COhydrogenation，ethanol天津大学硕t论文前言甘U青随着现代经济建设和社会的发展，能源和合成材料的需求不断增加。世界能源和有机合成工业85％左右建立在石油、煤炭、天然气等各种可燃性矿物资源的基础之上，但随着石油的不断开采和其储量的限制，煤

8、炭和天然气必将取代石油而成为重要的化工