以金属有机骨架为前躯体制备cuo-ceo2催化剂用于co优先氧化

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1、天津大学硕士学位论文以金属有机骨架为前躯体制备CuO/CeO2催化剂用于CO优先氧化CuO/CeO2catalystssynthesizedfrommetal-organicframeworksforCOPreferentialOxidation（申请硕士学位）学科专业：工业催化作者姓名：朱春兰指导教师：李新刚教授丁彤副教授天津大学化工学院二零一柒年五月万方数据独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，

2、也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名：签字日期：年月日签字日

3、期：年月日万方数据摘要CO优先氧化（COPROX）是一种有效的从富氢气体中去除少量CO的方法。本文采用金属有机骨架材料作为前驱体来合成CuO/CeO2催化剂，用于COPROX2+反应。合成金属有机骨架Ce-UiO-66，然后将使含有不同浓度Cu的溶液浸泡到Ce-UiO-66的孔道内，再焙烧去除骨架形成CuO/CeO2催化剂。运用BET、XRD、UV-Raman、ICP-AES、TEM/HRTEM、H2-TPR和XPS等技术对催化剂进行详细2+表征。测试结果表明，0.04-CuCe催化剂（用0.04M的Cu溶液浸泡后得到的催

4、化剂）展现出最优异的COPROX催化活性。0.04-CuCe催化剂CO的50%转化oooo所需温度为78C（T50=78C），CO完全转化温度区间为112-149C，且140C以下O2至CO2的选择性为100%。XRD和UV-Raman结果表明，这种方法有利于铜在催化剂表面的分散。相比于传统方法制备的催化剂，以金属有机骨架材料作为前驱体的催化剂含有更多的氧空穴。H2-TPR和XPS的测试结果表明，在合成的各种催化剂中，0.04-CuCe催化剂展现了最好的氧化还原性能和数量最多的表面晶格氧，这些优势使其展现了最高的活性。本文

5、采用金属有机骨架材料HKUST-1作为前驱体，包裹二氧化铈纳米棒，焙烧得到CuxO/CeO2催化剂，用于COPROX催化反应中。通过BET、SEM、TEM和XRD等技术对催化剂进行表征。结果表明：在样品中的铜含量一样的情况下，以HKUST-1为前驱体制得的催化剂的催化活性优于用传统沉积沉淀法合成的催化剂。从SEM图片可以看出二氧化铈纳米棒的加入没有影响HKUST-1晶体的外形，反而以包裹形式形成了一种特殊结构，从而使铜物种更好地分散，与沉积沉淀法制备的催化剂相比较表现出明显催化活性优势。XRD结果表明，以HKUST-1为前

6、驱体制得的催化剂存在Cu2O晶体。从H2-TPR的结果可以看出，其消耗H2还原峰出现的位置更加靠前一些。对催化性能最好的样品0.04-CuCe进行了稳定性，抵抗H2O和CO2性能的o测试。结果表明在100C连续反应60h，催化活性没有明显下降趋势，而H2O和CO2的加入使催化活性明显降低，CO完全转化起始温度有所升高，完全转化温度窗口变窄。关键词：CO优先氧化、金属有机骨架、CuO、氧空穴I万方数据ABSTRACTThepreferentialCOoxidation(COPROX)isaneffectivemethodto

7、removeinH2-richstream.InthisworkwesynthesizedtheCuO/CeO2catalystsforCOPROXusingmetal-organicframework(MOFs)asprecursors.Wepreparedametal-organicframeworkCe-UiO-66byafacilewayandthenimmerseditinaseriesofdifferent2+2+Cuconcentrationsolution.TheCuencapsulatedCe-UiO-6

8、6wascalcinedtopreparetheCuO/CeO2catalysts.MultipletechniquessuchasN2sorption(BET),XRD,UV-Raman,ICP-AES,TEM/HRTEM,H2-TPRandXPSwereusedforcatalystcharacte