银纳米粒子对阵列银膜结构的表面等离激元耦合特性

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1、博士学位论文银纳米粒子对阵列银膜结构的表面等离激元耦合特性SURFACEPLASMONPOLARITONSCOUPLINGCHARACTERISTICSOFSILVERNANOPARTICLEPAIRSARRAYONTHETHINSILVERFILM常颖哈尔滨工业大学2014年6月万方数据国内图书分类号：O437学校代码：10213国际图书分类号：530密级：公开理学博士学位论文银纳米粒子对阵列银膜结构的表面等离激元耦合特性博士研究生：常颖导师：姜永远教授申请学位：理学博士学科：光学所在单位：物理系答辩日期：2014年6月授予学位单位：哈尔滨工业大学万方数据Classi

2、fiedIndex:O437U.D.C:530DissertationfortheDoctoralDegreeinScienceSURFACEPLASMONPOLARITONSCOUPLINGCHARACTERISTICSOFSILVERNANOPARTICLEPAIRSARRAYONTHETHINSILVERFILMCandidate：ChangYingSupervisor：Prof.JiangYongyuanAcademicDegreeAppliedfor：DoctorofScienceSpeciality：OpticsAffiliation：DepartmentofP

3、hysicsDateofDefence：June,2014Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology万方数据摘要摘要表面等离激元（SurfacePlasmonPolaritons，SPPs）是一种由金属表面的自由电子与外界光子相互作用形成的表面电磁振荡模式。其强烈的局域束缚特性使衍射极限得以突破，进而实现亚波长尺度范围内光的传导与控制。此外，SPPs在表面增强光谱、生物化学传感及提高非线性光学信号等很多领域有着广泛的应用背景和发展潜力。金属纳米粒子对阵列银膜结构作为一种独特的微纳复合结构，不仅可以利用

4、纳米粒子对的局域表面等离激元（LocalizedSurfacePlasmon，LSP）耦合产生“热点”效应，同时利用纳米粒子对阵列的周期性还可以实现对银膜电介质界面SPPs模式的激发与调控，所以该结构也称作LSP/LSP/SPPs（LLS）结构。本文主要讨论该结构中的纳米粒子对的LSP耦合效应与银膜上SPPs的耦合效应。采用密度泛函理论研究了银纳米团簇同质二聚体和异质二聚体的非线性极化率增强特性。讨论了银纳米团簇二聚体的超极化率随两个纳米团簇单体之间的距离变化情况，不同于经典理论所预测的单调变化趋势，二聚体的非线性极化率在合适的间距下可以得到最大增强。与两个纳米团簇单体的

5、极化率之和相比，平行于二聚体对称轴方向的极化率张量纵向分量增强更为明显。分析了银纳米团簇极化率增强机制，同质二聚体第二超极化率增强来自于最高占据分子轨道与最低未占据分子轨道之间的跃迁，而异质二聚体第一超极化率增强则来自于两个单体团簇之间的电荷转移。利用多重散射理论讨论了银纳米粒子对阵列银膜结构的多模式表面等离激元耦合激发。水平排列的纳米粒子对构成了具有复式晶格微纳结构，其倒格矢提供多种相位匹配模式足以同时激发银膜界面的不同表面等离激元模式，包括银膜空气界面的SPPair和银膜石英界面的SPPqua模式。通过调节微纳结构几何参数可以对表面等离激元模式进行调控，银纳米粒子

6、间距的调节实现了纳米粒子LSP与银膜SPPs的共振能量转移，银膜厚度的调节则实现了银膜界面上SPPair和SPPqua之间的表面共振模式转换。同样基于多重散射理论计算了竖直排列的银纳米粒子对阵列银膜结构的表面等离激元共振吸收光谱。与纳米粒子单体阵列引起的共振吸收相比，纳米粒子对阵列使得银膜上SPPs的共振吸收约增强了4倍。该增强来源于两个纳米粒子间的LSP对称耦合模式和反对称耦合模式。进一步分析了LSP耦合程度随纳米粒子对间距的变化趋势，发现水平方向间距变化同样影响纳米粒子对的-I-万方数据哈尔滨工业大学理学博士论文LSP耦合模式，在合适的激发波长下可以实现入射光能量的定

7、向传输以及定位束缚。基于竖直排列的银纳米粒子对阵列结构，改变上层纳米粒子半径构成非等径银纳米粒子对阵列银膜复合结构，研究该复合体系中纳米粒子LSP与银膜SPPs的耦合效应。随着纳米粒子尺寸的变化，非等径纳米粒子对的LSP呈现出电偶极和电四极共振特性。由于纳米粒子激发的LSP是一种离散共振模式，而银膜表面的SPPs为连续共振模式，二者相互干涉后形成非对称线型的Fano共振。在反射光谱中该共振模式存在明显谷值，并且对外部介电环境非常敏感，-3其灵敏度可以达到~1.510RIU/nm。关键词：表面等离激元；局域等离激