桥联双芳氧基稀土金属胍基配合物的合成、表征及其催化性能

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3、。涉褒论文叠奉学伯论吏矮致i{三弼解整蕊适耀奉醺定。蒋黪黎论文瑟论文作嚣龇彳磁等蛑签褒：蠲；套!!笙j2塑1万方数据桥联双芳氧基稀土金属胍基配合物的合成、表征及其催化性能中文摘要本论文以若干桥联双芳氧基为辅助配体，合成了20个稀土金属配合物，所有配合物经过了元素分析和红外光谱的表征，对抗磁性的配合物进行了1HNMR和13CNMR表征，其中有15个配合物还经过了单晶结构的表征。在此基础上，进一步研究了这些稀土金属配合物催化外消旋丙交酯(rac-LA)、外消旋肛丁内酯(rac-BBL)、1,4-二氧六环

4、．2．酮(二氧杂环己酮，PDO)开环聚合以及催化氢膦化和胍化反应等有机反应的行为。研究了桥联双芳氧基稀土金属胍基配合物的结构对反应性能的影响。文中所用桥联双酚配体(LH2)分别为：[Me2NCH2CH2N(CH2-2-OC6H2-3，5-But2)2]H2，简写成L1H2；【C3I-16N2一l，4．(CH2-2-OC6H2-3，5-But2)2]H2，简写成L2H2；【CH2N(Me)CH2．2-OC6H2．3，5-But2】2H2，简写成LSHz：【CsHIoN2-l，4-(CH2-2一OC6H

5、2-3，5一But2)2】H2，简写成L4H2：【MeOCH2CH2N(CH2—2-OC6H2-3，5·But2)2]H2，简写成L5H2；【(CHz)sOCHCHzN(CH2-2．OC6H2-3，5-But2)2]H2，简写成L6H2；【CH2(2-OC6H2-4-Me-6-But)2]H2，简写成L7H2；主要结果如下：1．以胺基桥联双芳氧基稀土金属氯化物L1LnCI(THF)(Ln=YYb)为反应前体，与不同的胍基锂盐通过复分解反应，合成了13个胺基桥联稀土金属胍基配合物L1Yb[iPr2NC

6、(Nl}Pr)2】(1)、L1Y[iPr2NC(N／1'02】(2)、L1Yb[Ph2NC(NiPr)2】(3)、L1Y[Ph2NC(NiPr)2】(4)、L1Yb[iPrHNC(NiPr)(Nc6n刖o-c1)】(5)、L1Y[iPrHNC(NiPr)(NC6H4p-C1)】(6)、L1Yb[(CH2)sNC(NCy)2】(7)、L1Y[(CH2)sNC(NCy)2】(8)、L‘Yb[(TMS)2NC(NCy)2】(9)、L1Y[(TMS)2NC(NCy)2】(10)、L1Yb[(TMS)2NC(

7、NiPr)2](11)、L1Yb[(CH2)5NC(NiPr)2】(12)和L1Y[iPr2NC(NCy)2](13)。单晶结构解析表明，配合物1．13在固态时均为单核结构，中心金属与胺基桥联双芳氧基骨架中的两个氧原子、两个氮原子，以及胍基的两个氮原子相连形成六配位的变形八面体的构型。2．通过均配型的二甲基硅胺基稀土金属化合物Y[N(SiHMe2)2]3(THF)2与不同的桥联双酚L1H2．L7H2反应，生成相应的桥联双芳氧基稀土金属胺化物，然后再与N，N’一二异丙基碳化二亚胺(DIC)发生插入反应

8、，合成了7个含不同桥的桥联双芳氧基稀土金属胍基配合物L1Y[(SiI-IMe2)2NC(NiPr)2](14)、L2y[(SiHMe2)2NC(NiPr)2](THF)I万方数据中文摘要桥联双芳氧基稀土金属胍基配合物的合成、表征及其催化性能(15)、L3y[(SiHMe2)2NC(NiPr)2】(16)、L4y[(SiHMe2)2NC(NiPr)2】LSY[(SiHMe2)2NC(NiPr)2】(18)、L6y[(SiHMe2)2NC(NiPr)2](17)、(19)