基于ptnaa分子筛加氢催化剂的耐硫性能研究

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1、万方数据声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在指导教师的指导下，独立进行研究所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本声明的法律责任由本人承担。论文作者签名：毯煞虻日期：垫!生：兰：垒Q关于学位论文使用权的说明本人完全了解太原理工大学有关保管、使用学位论文的规定，其中包括：①学校有权保管、并向有关部门送交学位论文的原件与复印件；②学校可以采用影印、缩印或其它复制手段复制并保存学位论文；③学校可允许学位论文被查阅或借阅；④

2、学校可以学术交流为目的，复制赠送和交换学位论文；⑤学校可以公布学位论文的全部或部分内容(保密学位论文在解密后遵守此规定)。签名：皴查盥日期：兰!!!：!：皇里导师签名：日期：兰翌出：￡：i里万方数据太原理工大学硕士研究生学位论文基于Pt瓜aA分子筛加氢催化剂的耐硫性能研究摘要负载金属材料是一类非常重要的加氢催化剂，在燃料油加氢精制、改性中得到了广泛的应用。尤其是负载贵金属催化剂有很高的加氢脱芳烃活性，对于加工处理芳烃含量高的燃料油有着重要意义。但这类催化剂对原料中的硫化物非常敏感，容易中毒失活。本课题有效地把分子筛择型性和氢溢流结合起来，研究制

3、备了耐硫贵金属催化剂，预期在燃料油脱芳、脱硫以及其它含硫原料加氢反应中得到应用。实验考察了不同钙离子交换度的P价寸a(Ca)A催化剂，不同比例混合的n／NaA．Pt／7CaA催化剂，n／NaA与溢流氢受体(HY、HZSM．5、A1203、Si02)混合的P价JaA．HY、Pt，NaA—HZSM一5、Pt／NaA．A1203、P渊aA—Si02催化剂，通过H2一TPD、NH3一TPD分析了溢流源的氢溢流效果和溢流氢受体的酸性，同时苯加氢反应作为指针反应考察了催化剂的耐硫性。实验得到以下结论：(1)本实验成功合成了封装Pt的N拟分子筛。Pt／NaA

4、分子筛的晶化度越高，溢流源P价妇A的氢溢流效果越好。(2)为了提高Pt／NaA分子筛的加氢活性，通过钙离子交换扩大分子筛孔径可以吸附反应物，从而实现良好的催化效果。对于不同钙离子交换度的P价寸a(Ca)A催化剂，随着离子交换度的增大，P价寸a(Ca)A分子筛的H2脱附峰逐渐向高温方向偏移；且随着交换度的增大，Pt／Na(Ca)A分子筛的苯加氢反应转化率也会增大，交换达到完全后，反应转化率不再增大。对于不同比例混合的Pt／NaA．Pt／CaA催化剂，随着Pt瓜aA混合量的增加，T万方数据太原理工大学硕士研究生学位论文Pt／Na“P们aA催化剂苯加

5、氢反应转化率逐渐减小。毒化处理后，不同钙离子交换度的P价叮a(Ca)A催化剂全部失活，而不同比例混合的P价4aA．Pt／CaA催化剂仍有～定活性。(3)提高Pt／NaA分子筛加氢活性的另一种方法是混合溢流氢受体(HY、HZSM．5、A1203、Si02)，主要通过提供大的比表面和酸位来吸附反应物，从而实现良好的催化效果。对于Pt／NaA．HY催化剂，随着HY分子筛混合比例的增加，Pt／NaA—HY催化剂的H2脱附峰逐渐增大且向高温方向移动，但随着混合比例继续增加到1：3．5时，H2脱附峰开始逐渐降低。同时，随着混合比例增加Pt／NaA．HY催化

6、剂的加氢转化率一直增大。随着HY分子筛硅铝比的增加，Pt／N扒一HY催化剂的氢溢流效果和反应转化率变化不明显。对于Pt／NaA—HZSM．5催化剂，随着HZSM一5分子筛硅铝比的增加，P价JaA—HZSM一5催化剂的氢溢流效果和反应转化率稍有降低趋势，当硅铝比增到80时催化剂基本无加氢活性。(4)对于Pt／NaA分子筛与HY分子筛混合的催化剂，当Pt／NaA—HY毒化处理后，催化剂的氢溢流能力有所降低；同时，苯加氢反应活性几乎下降到零，因此催化剂n／NaA—HY失活。当毒化处理的P价JaA与HY混合后，氢溢流效果变化不大；同时，苯加氢反应转化率

7、稍有下降，但幅度不大，因此所合成的Pt／N蛆分子筛具有一定的耐硫性。当P价、『aA与毒化处理的HY混合后，氢溢流效果明显下降；同时，苯加氢反应活性为零，因此HY分子筛完全中毒。而且HY毒化处理前后酸性基本没有变化，因此HY的毒化处理并不影响分子筛的酸性。对于Pt／NaA分子筛与HzSM一5分子筛混合的催化剂，当II万方数据太原理工大学硕士研究生学位论文P价JaA—HZSM．5毒化处理后，催化剂的氢溢流能力有所降低；同时，苯加氢反应活性几乎下降到零，因此催化剂Pt／NaA—HZSM．5失活。当毒化处理的Pt／NaA与HZSM一5混合后，氢溢流效果

8、变化不大；同时，苯加氢反应转化率下降幅度不大，同样证明所合成的Pt／NaA分子筛具有一定的耐硫性。当Pt／NaA与毒化处理的HZSM一5混合后，氢溢流