具多重氢键功能基团温敏纳米凝胶的合成与性能研究

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1、分类号学号M201171532学校代码10487密级硕士学位论文具多重氢键功能基团温敏纳米凝胶的合成与性能研究学位申请人：耿石楠学科专业：生物化学与分子生物学指导教师：赵彦兵副教授答辩日期：2014年01月14日万方数据AThesisSubmittedinPartialFulfillmentoftheRequirementsfortheDegreeofMasterofScienceSynthesesandtheStudyofThermosensitiveNanogelsContainingMultipleHydrogenBondingGroupsCandidate:Shinan

2、GengMajor:BiochemistryandMolecularBiologySupervisor:Assoc.Prof.YanbingZhaoHuazhongUniversityofScience&TechnologyWuhan430074,P.R.ChinaJanuary,2014万方数据独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除文中已经标明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学

3、位论文作者签名：日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权华中科技大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。保密□，在年解密后适用本授权书。本论文属于不保密□。（请在以上方框内打“√”）学位论文作者签名：指导教师签名：日期：年月日日期：年月日万方数据华中科技大学硕士学位论文摘要介入治疗因其微创、简便、安全、有效和并发症少等优点，被公认为是肝癌、肾癌、子宫肌瘤和动脉瘤

4、等最主要的治疗方法之一。肝动脉化栓塞（TACE）是中晚期肝癌的首选临床治疗方法。为解决当前临床上常用栓塞剂存在的流动性和栓塞性的矛盾，本课题组之前研制了一种基于温敏纳米凝胶的血管栓塞剂，在此基础上，本论文将具有较高强度和刺激响应性的多重氢键引入温敏纳米凝胶，设计和合成了三种具多重氢键功能基团的温敏纳米凝胶，研究了多重氢键作用对温敏纳米凝胶的纳米特性、温敏特性、溶胶-凝胶相变行为和流变学性质的影响。主要研究内容和结果如下：（1）采用乳液聚合的方法，以2-乙烯基-4,6-二氨-1,3,5-三嗪（VDAT）作为共聚单体，合成了聚（N-异丙基丙烯酰胺-co-2-乙烯基-4,6-二氨基-

5、1,3,5-三嗪）（PDA）温敏纳米凝胶。VDAT用量越大，纳米凝胶的体积相转变温度（VPTT）越高。PDA纳米凝胶在室温下具有良好的流动性，临界凝胶化浓度为4%（w/v），随着凝胶的浓度的增大，溶胶-凝胶相转变温度逐渐降低。流变学性能测试表明其具有较高的凝胶化强度。凝胶溶液中盐浓度的增加不仅降低了纳米凝胶的临界聚集温度（CAT），还增加了固体凝胶的机械强度。（2）合成了胸腺嘧啶（T）的苯乙烯衍生物1-(4-乙烯基苯)胸腺嘧啶（VBT）。采用乳液聚合的方法，以VBT作为共聚单体，合成了聚[N-异丙基丙烯酰胺-co-1-(4-乙烯基苯)胸腺嘧啶]（PBT）温敏纳米凝胶。PBT纳米

6、凝胶临界凝胶化浓度为8%（w/v），凝胶的浓度越高，溶胶-凝胶相转变温度越低。流变学性能测试表明其凝胶化强度较高，但PBT纳米凝胶在室温下的流动性较差，高温下会由于失水严重发生相分离。（3）采用乳液聚合的方法，将可以形成三重氢键作用的VDAT和VBT同时作为共聚单体，合成了聚[N-异丙基丙烯酰胺-co-2-乙烯基-4,6-二氨基-1,3,5-三嗪-co-1-(4-乙烯基苯)胸腺嘧啶]（PDT）温敏纳米凝胶。由于VDAT和VBT之间三重氢I万方数据华中科技大学硕士学位论文键作用的存在，PDT纳米凝胶表现出与PDA纳米凝胶和PBT纳米凝胶不同的温度/pH敏感性，凝胶的浓度对PDT纳

7、米凝胶溶胶-凝胶相转变温度影响很小。PDT纳米凝胶室温下具有良好的流动性，临界凝胶化浓度为4%（w/v）。流变学性能测试表明，与PDA纳米凝胶相比，PDT纳米凝胶具有更高的凝胶化强度。凝胶溶液中盐浓度的增加同样可以降低PDT纳米凝胶的临界聚集温度，增大固体凝胶的机械强度。综上所述，多重氢键功能基团之间的交联作用和溶剂中盐浓度的增加都能够促进纳米凝胶的溶胶-凝胶相转变，并且增加了固体凝胶的机械强度。PDA纳米凝胶和PDT纳米凝胶低温下具有良好的流动性，在较低浓度下可以发生溶胶-凝胶相转变，且具