固体氧化物燃料电池阴极材料三维成像及钴掺杂改性

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1、UniversityofScienceandTechnologyofChinaADissertationforMaster’SDegree—ThreeDimensionalImageandthePerformanceImprovedWithCoDopingofthecathodeofSolidOxideFuelCellAuthor’SName：XinPanspeciality：MaterialScienceSupervisor：Prof．ChangrongXiaFinishedtime：May2nd，2013中国科学技术大学学

2、位论文原创性声明本人声明所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所取得的成果。除已特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含任何他人已经发表或撰写过的研究成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中作了明确的说明。作者签名：琏签字日期：兰!丝!￡：2z中国科学技术大学学位论文授权使用声明作为申请学位的条件之一，学位论文著作权拥有者授权中国科学技术大学拥有学位论文的部分使用权，即：学校有权按有关规定向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅，可以将学位论文编入《中国学位论文全文数据库》等有

3、关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。本人提交的电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。保密的学位论文在解密后也遵守此规定。日丞开作者签名：口保密(年)丕金导师签名签字日期：211i：i：!I签字日期摘要固体氧化物燃料电池(SOFC)是将化学能转化为电能的能源转换装置，因其转换效率高和污染排放低的特点而备受关注，SOFC的核心部分由阴极、电解质和阳极组成。本文用高分辨X射线成像的方法研究阴极的三维结构，并探索掺杂对Sr2Fel．5Moo．506．5阴极材料电化学性能的影响。第二章用高分辨x射线成

4、像的方法研究复合阴极的三维结构，通过原位观察的方法，获得不同烧结温度对三维结构的影响规律。首先分别用固相法和甘氨酸燃烧法合成了纯相的Lao．681"0．4Coo．sFeo．203(LSCF)和Ceo．8Smo．201．9(SDC)粉末，通过流延法得到了复合材料样品，通过高分辨x射线成像技术，获得了8000C，10000C和12000C烧结样品的原位三维重构图，通过对重构三维数据的分析，获得如下主要结果：随着烧结温度的提高，LSCF相的体积分数和颗粒平均直径逐渐增大，SDC相的体积分数逐渐减小而颗粒平均直径增大，孔隙相得体积分数

5、基本不变而平均直径减小，LSCF，SDC和孔洞相形成的三相线长度，随温度的提高而增加，温度每升高200度，三相线的长度增加约一个数量级。本文第三章通过对阴极材料Sr2Fel,5Moo．506-8(SFl．5M)掺杂Co，探索其电化学性能变化规律。首先用甘氨酸和柠檬酸燃烧法制备了纯相的Co掺杂Sr2Fel孓；Co；Moo．506．6(sFl．5-xC。M，x=O，O．5，1)粉体，热膨胀性能测试表明，随着Co掺杂量的增多，其热膨胀系数从15．8xlO’6增加到19．8x10击K-1；电导性能测试表明，随着co掺杂量的增多，其电导

6、率变大，并且电导率随温度的升高先变大后减小；用x光电子能谱(xPS)分析了掺杂材料各元素的化合价，结果表明SFl5．；C。M中Fe、Co和Mo都是以混合价态的形式存在的，其中Fe元素为Fe2+／Fe3+共存，Co元素为C02+／C03+共存，Mo元素为M05+／M06+共存，间接说明了小极子导电机制的存在；电导弛豫法(ECR)i贝tJ试了氧扩散系数Dch锄和表面交换系数k，Dch。和k随co的掺杂量增多而变大，其中7500C下D。h锄从1．0xlO’5C11125。1提高到2．0×10‘5CLll2S一，K味从2．55×10‘

7、5cm$’1提高到2．20x10‘3cms～；DFT方法计算的结果表明，其平均氧空位形成能Ev∞o随着co的掺杂量的增大而减小，即Co的掺入增强了氧空位的形成可能；制备了以SFl．5．。QM为电极，Lao．sSr02Gao．sMgo：03．6为电解质的对称电池，交流阻抗谱测试结果表明，随着Co的掺入界面极化阻抗减小，在7500C时从O．105ncm2减小到0．056Qcm2。通过上述的测试结果可以看出Co掺杂的SFl．5-XC。M具有较优异的电化学性能，满足阴极材料选择要求。摘要关键词：固体氧化燃料电池高分辨X射线成像复合阴极

8、双钙钛矿锶铁钼氧化物IIAbstactAbstractSolidOxideFuelCell(SOFC)istheenergyconversiondevicewhichconvertschemicalenergyintoelectricalenergyhasattractedm