基于氧化石墨的自组装超薄膜和ppy复合膜的制备及电化学性能研究

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1、摘要氧化石墨(G-O)具有准二维层状结构，薄片边缘和层面上修饰着．OH、．COOH、C=O、环氧基等含氧官能团，改善了石墨的化学活性同时丰富了氧化石墨的嵌入化学特性，使其可以通过插层同极性小分子，金属原子，氧化物，甚至是高聚物结合形成复合材料，是近几年国内外研究的热点之一。本文首先采用静电力层层自组装技术(1ayer-by．1ayerassembly)在不同的基底上(玻璃，石英，ITO导电玻璃)制备了多层氧化石墨／聚电解质复合超薄膜，考察了沉浸时间及胶体溶液浓度对薄膜厚度及表面规整度的影响，并对复合薄膜对基底的附着性及氧化石墨还原前后复合膜的电化学性质进行了初步探讨。结果发现：在一定浓度

2、的聚电解质和GO胶体溶液中，交替沉浸较短的时间即可获得厚度均一，表面平整的复合超薄膜；在较稀的(30胶体溶液中，(30剥离完全，以单片层存在时有利于超薄膜的自组装；超薄膜与基底材料附着良好，GO呈平铺或局部卷曲态存在；通过对比不同电极的循环伏安曲线(Cv)和交流阻抗曲线(EIS)，发现超薄膜修饰工作电极较空白电极具有较强的电荷传递能力，呈电化学惰性，在较宽的电化学窗口内没有明显的氧化还原峰，还原后的超薄膜具有较好的电阻性，阻抗较小。其次，我们以超薄膜修饰表面的ITO导电玻璃为工作电极，以水为溶剂，分别采用七种不同的掺杂剂为支持电解质，用电化学法合成了聚毗咯(PPy)薄膜。采用线性扫描伏安

3、法(LSV)确定了合适的聚合电位，选择了合适的聚合时间：采用循环伏安法(CV)、电化学交流阻抗谱(EIS)研究了膜的电化学行为。结果表明：不同的聚合电位、聚合时间及掺杂阴离子的种类对膜的循环伏安特性、EIS曲线、表面形貌等有很大的影响；还原后的超薄膜修饰电极聚合的PPy薄膜具有较好的电阻性，阻抗较小。此外，采用液相法以N，N-二甲基甲酰胺(DMF)、1．己醇、异丙醇为溶剂成功制备了氧化石墨负载纳米氧化铜复合材料，对其进行了结构及形貌表征，并初步探究了其反应机理。结果表明：纳米氧化铜颗粒均匀地负载在石墨薄片上，呈球形，颗粒大小为5．10rim，氧化石墨薄片可能通过含氧官能团以氢键或配位的方

4、式与氧化铜结合。关键词：氧化石墨，静电力层层自组装，复合超薄膜，聚吡咯，电化学，负载Abstract硕士论文Graphiteoxide(GO)，decoratedwithoxygen-containingfunctionalgroups(hydroxyl，carboxyl，carbonyl，epoxygroupseta1．)onthebasalaswellasontheedgeplanes，possessestypicaltwo-dimensionallayereds觚cture．Theoxygen-containinggroupsendowgraphitewitllimprovedch

5、emicalactivitiesandenrichtheintercalationpropertiesofGO．TheGOCallcombinewithsmallpolarmolecules，metalatoms，oxides，evenpolymerstoformkindsofcompositesbyintercalation,whichhasbeenamongtheimportanttopicsofinorganiclayermaterialsrecently．Herein，multi-layeredGO／polyelectrolytecompositeultrathinfilmsab

6、sorbedondifferentsubstrates(glass，quartz，ITOconductiveglass)werepreparedviaelectrostaticlayer-by-layerassemblytechnology．TheinfluenceofimmersingtimeandsolutionconcentrationonfilmthicknessandflatnessWasinvestigated．Inaddition，theadhesionofthefilmsto．substratesand也eelectrochemicalbehaviorofthefilms

7、werestudied．ItWasfoundthat，thecompositeultrathinfilms谢msmoothsurfaceanduniformthicknesswouldbeobtainedbyimmersingalternatelythesubstratesintopolyelectrolyteandGOcolloidsolutionswithadefiniteconcentrationforashorttime．T