泡沫金属负载纳米tio2的制备、表征及其光催化性能的研究

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1、上海交通大学博士学位论文泡沫金属负载纳米TiO<,2>的制备、表征及其光催化性能的研究姓名：胡海申请学位级别：博士专业：环境工程指导教师：上官文峰20071101海交通大学博一Ij学位论文摘要光催化技术是二项环境友好的技术，在环境净化领域，特别是在治理室内空气污染领域的应用前景诱人。然而，由于纳米Ti02颗粒细微，在气相光催化过程中易于损失，难以回收，不利于催化剂的再生和再利用，给实际应用带来了一定困难。制备负载型纳米Ti02光催化剂，既可以解决催化剂分离回收的难题，还可以克服催化剂颗粒易团聚和稳定性差的缺点，也是应用活性组分和载体的各种功能组合来设计催化反应器的理想途径。载

2、体的选择直接影响催化剂的活性。常用的光催化剂载体如玻璃球、玻璃纤维、活性炭、沸石、多孔陶瓷和硅胶等等，均存在一定的局限性，而泡沫金属材料作为光催化剂的载体具有热稳定性好和机械强度高等优点，它能够分散负载组分并赋予其较好的稳定性，对光能具有良好的利用率，尤其是其均匀的开孔结构具有优良的流体力学性能，作为光催化荆的载体应用于气相光催化领域有非常显著的优势。光催化剂的负载虽然可以解决回收等一系列技术问题，但是也不可避免地引起了纳米光催化剂比表面积的降低，从而降低光催化剂的活性。因此必须通过载体改性和优化负载工艺来提高载体和催化剂的比表面积，增大负载光催化剂活性点的数量，提高光催化活

3、性。用传统方法在高温条件下制备Ti02，不仅能耗高、光催化剂的比表面积小，而且对载体的影响大。如果能在低温条件下制备出晶相较好、活性高的Ti02，就可以解决一系列的实用技术问题。此外，由于Ti02的量子效率偏低且只能响应紫外光，限制了Ti02的实际应用，可以通过对Ti02改性提高其光催化效率和实现对可见光的响应，更充分地利用光能。本文利用泡沫镍作为载体，通过对载体进行改性和优化负载工艺，制备高活性的泡沫镍基纳米Ti02光催化剂；通过负载具有大比表面积的中孔材料中间层，增大泡沫镍载体的比表面积，提高复合光催化剂的光催化活性和稳定性；通过低温条件制备比表面积大、光催化活性好的纳米

4、Ti02，减少对载体的影响；利用表面贵金属Pt沉积和过渡会属Fe3+离子掺杂等方法提高光催化剂的活性和扩展光催化剂的光谱吸收范围，提高光能的利用率。同时，结合XRD、BET、TEM、EPR、XPS和SEM等测试手段，对各种泡沫镍基复合光催化剂的负载方法和光催化性能进行了研究，对载体特性对纳米Ti02光催化活性影响和Pt沉积与Fe3+掺杂提高Ti02光催化活性的机理进行了讨论，对某些实用化的关键技术也进行了探讨。论文的研究内容和创新性工作包括：1．采用溶胶一凝胶法制备泡沫镍基Ti02光催化剂，研究了泡沫镍载体的预氧化E海交通大学博十学位论文摘要处理和Ti02的负载次数对光催化剂

5、结构和性能的影响。研究表明：对泡沫镍进行预氧化处理，其比表面积在400oC到550oC范围内随着预氧化温度的升高而增大，泡沫镍载体经550oC预氧化处理后，比表面积较原始泡沫镍约增大一倍，因此可以增加Ti02的负载量。预氧化处理在载体表面形成的氧化镍可以有效地阻止光生电子向金属载体的迁移，使光催化活性得到提高。经预氧化处理的泡沫镍负载Ti02的光催化活性比未经预氧化处理的泡沫镍负载Ti02提高近90％。在泡沫镍上重复负载Ti02，增加了Ti02的负载量，但并不能持续提高光催化剂的比表面积，在重复负载2次后综合效果最佳，光催化活性较负载1次时提高近13％。在泡沫镍上负载的Ti0

6、2光催化剂由于泡沫镍载体中镍离子在高温加热时的扩散形成镍掺杂的Ti02，吸收范围扩展到可见光区(九<520nrll)，在可见光下具有较好的光催化活性。2．采用溶胶一凝胶法在泡沫镍上负载中孔二氧化硅、三氧化二铝以及硅酸铝等中间层，制备泡沫镍基Ti02／Si02、Ti02／A1203和Ti02／A1203．Si02等复合光催化剂。负载-f-问层后泡沫镍载体的比表面积急剧增大，最高可达167．2m2g～，复合光催化剂的比表面积也可达到近30m2g～，是未负载中间层的泡沫镍基Ti02光催化剂比表面积的30多倍，提高了负载光催化剂活性点数量，而且中间层可以有效地阻止光生电子向金属载体的

7、迁移，使泡沫镍基复合光催化剂的催化活性和稳定性显著提高。提高复合光催化剂对乙醛的预吸附，可以在催化剂表面附近形成污染物浓度相对较高的环境，有利于光催化反应的进行，但是增大对污染物的预吸附并不是提高光催化剂活性的必要条件，复合光催化剂比表面积的增大才是决定因素。研究结果表明：泡沫镍基复合光催化剂对乙醛的降解率由未负载中间层时照射360min降解率为90％提高到照射60min可降解近100％：光催化剂的稳定性也由未负载中间层时连续5次试验后光催化效率降低50％以上，提高到连续10次试验后光催化效率只降低近1